Beta分子筛的快速高效合成及烷基化反应性能研究

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liongliong495
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Beta分子筛具有独特的三维十二元环结构和优异的物化性能,被广泛应用于烷基化、加氢异构和加氢裂解等工业过程。但是,其工业生产面临合成周期长和成本高,催化过程存在扩散限制等问题。针对以上问题,本论文在合成体系中分别引入γ-丁内酯(GBL)和N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)来辅助快速合成Beta分子筛,其中也包括中空的Beta分子筛,并以苯与异丁烯液相烷基化为探针反应评价其催化性能。在常规的Beta合成体系中引入GBL,采用一步水热法合成了具有高结晶度和高收率的Beta分子筛(标记为G-Beta)。考察GBL量、模板剂量、碱度、硅铝摩尔比(Si/Al2比)以及温度对Beta分子筛合成的影响,以确定快速合成Beta分子筛的合适条件。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TGA)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)以及13C液体核磁共振谱图(13C liquid NMR)等表征手段,推测了GBL对Beta分子筛合成的促进机理。最后,以苯与异丁烯液相烷基化为探针反应,考察了G-Beta分子筛和具有相似Si/Al2比的工业Beta分子筛催化剂的反应性能,结果表明,G-Beta具有更优异的催化性能。以USY为合成Beta分子筛的硅铝源,在NMP辅助下,利用USY直接转晶合成了中空Beta分子筛(标记为HR-Beta)。考察NMP量、模板剂量、碱度、Si/Al2比以及温度对中空Beta分子筛合成的影响,确定了中空Beta分子筛合成的合适条件。通过对不同时间合成产物的进行XRD、SEM、透射电子显微镜(TEM)以及29Si/27Al魔角旋转固体核磁共振谱图(29Si/27Al MAS NMR)表征,推测了中空Beta分子筛的形成机理。最后,以苯与异丁烯液相烷基化为探针反应,考察了HR-Beta分子筛和利用传统无定型硅铝源合成的实心Beta分子筛(HC-Beta)催化剂的反应性能,结果表明,HR-Beta催化性能更优异。
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