本文基于第一性原理的密度泛函理论(DFT),采用采用全势线性增强平面波结合改进的局域轨道(APW+lo)和广义梯度近似(GGA)方法,系统地计算研究了具有ThMn12结构的铁基磁性材料,“1111”,“122",“111”和"011”等四个类别具有相似FeAs原子团块层及其衍生结构的铁基超导材料,总计26种不同化合物的晶体结构,能量,电子能带,态密度和磁性质,讨论了不同组成对这些化合物的晶体结构,能量和电子能带的影响及其与材料磁结构和超导性质之间的关系。论文的第一章介绍了金属间化合物R(Fe,M)12永磁材料和新型铁基超导材料的发展现状。具有ThMn12型结构的金属间化合物R(Fe,M)12由于良好的磁性质受到人们广泛关注。这类材料具有较高的饱和磁化强度,磁晶各向异性较强,同时其稀土/过渡族元素含量较少。2008年1月初发现铁基超导材料LaO1-xFxFeAs的临界温度可以达到26 K,开启了新一轮高温超导材料的研究热潮。这类超导体的特点是其中包含过去一般认为对超导性质不利的Fe原子,由此对研究超导性质的机理提出了新的问题和要求。铁基超导材料的晶体结构,电子能带,磁结构,及其与超导性质之间的关系对超导机理的研究具有重要的意义,因此成为当前超导材料领域的研究热点。第二章简介固体理论中的量子力学基础。介绍了固体的量子力学计算中常用的理论和近似方法,回顾了密度泛函理论的基本框架和近年来的理论发展。对局域密度近似(LDA)、广义梯度近似(GGA)以及更为准确的非局域泛函、自相互作用修正等多种泛函形式作了介绍。在本章的最后,介绍了基于第一性原理的密度泛函理论常用的晶体结构计算程序软件包及其特点,介绍了本文所采用的WIEN2K程序软件中的计算方法及其计算功能。第三章和第四章是论文的主要内容。其中第三章基于第一性原理的密度泛函理论,采用APW+lo和GGA方法,计算了Y,Fe,Cr,V,Y2Fe17, YFe11M (M=Sc、Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn), YFe12-x(x=0-5)和YFe12-xCrx(x=0-5)的晶体结构,能量,电子能带,态密度和系统磁矩。以YFe12-xCrx和YFe12-xVx体系为例,对具有ThMn12结构的二元体系YFe12不能稳定存在,而第三方元素M可以使其形成稳定结构的问题进行了系统的计算研究。结果表明具有ThMn12结构的二元体系YFe12将自发地分解为能量更低的混合相(Y2Fe17+Fe),加入第三方的V和Cr等元素时,YFe12-xMx的系统能量下降,形成稳定的ThMn12型结构。分析讨论了第三方元素M对于系统的磁性质、电子能带结构、原子占位的影响。计算得到的晶体结构,原子占位以及系统磁矩与实验结果进行了比较。第四章基于第一性原理的密度泛函理论,采用APW+lo和GGA方法,计算了LaOFeAs, Ca1-xKxFe2As2,AeT2Pn2,NaFeAs,LiFeAs和FeSe等15种铁基超导化合物的晶体结构,能量,磁性质,电子能带和态密度。计算结果表明,LaOFeAs系统的反铁磁结构比自旋极化结构稳定,系统的磁矩为负值,主要由r点附近的巡游电子贡献。导出了氧原子的振动可能对Γ点附近的电子跃迁和能带结构产生耦合作用的推论。计算分析表明,K原子的掺入将使Ca1-xKxFe2As2的晶格参数a和b,自旋向下价带的能量及其态密度增大,但是晶格参数c和体积将因此减小,从而导致体系的磁矩增强。通过分析AeT2Pn2系列化合物的结构,能量,磁矩,电子能带和态密度,及其与超导临界转变温度之间的关系,概括出有利于提高超导临界温度的5个因素。对AeFeAs和FeSe化合物晶体结构,能量,磁矩,电子能带和态密度的计算分析表明,在平衡结构附近,NaFeAs和FeSe系统的磁矩随体积的减小迅速下降,结合实验中的压制超导效应,显示了铁基超导材料的超导性与体系的磁性质之间的强关联性。最后的第五章为全文的总结。