非贵金属碳基纳米催化剂的制备及电催化氧气、氮气性能研究

来源 :青岛科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Dustin65928
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
能源短缺和环境污染是当今社会面临的两个亟需解决的问题,人类生产生活过度依赖石油、煤炭以及天然气等传统能源,不仅严重破坏了人类赖以生存的环境,而且也难以维持人类社会继续发展的需要。绿色清洁能源以及绿色制备化学品技术为人类的可持续发展提供了新的视野,如燃料电池、可充锌-空电池,是有望替代传统能源的清洁能源转化技术,将化学能有效地转化为电能。常温、常压电催化氮气还原合成氨是非常有前景的绿色制备化学品技术,如果能取代工业合成氨工艺,将极大减少合成氨工业对环境的污染。对于上述化学能转化为电能和电能转化为化学能技术,电极反应动力学缓慢,如氧气还原反应(ORR)、氧析出反应(OER)以及氮气还原反应(NRR),需要高效催化剂加速这几类电极反应过程。目前,贵金属催化剂对这几类反应催化效果最好,但由于贵金属成本高、储量少,严重制约了它们的大规模商业化应用。因此,开发储量丰富的、高效的非贵金属催化剂,应用于上述电极反应,对改善当前的能源短缺和环境污染问题具有重要意义。本论文利用储量丰富的非贵金属(Fe、Mo)及杂原子(N、P)掺杂的碳,设计并合成了两类高效、稳定的氧气和氮气电极催化剂。通过对材料的形貌、组成及结构等进行调控,以提升催化剂性能,并揭示了材料的微观结构和催化性能之间的关系,取得的主要成果如下:(1)FeMo-基氮气还原合成氨电催化剂的制备及性能研究。以2,5-二甲基对苯二甲酸和铁、钼金属盐为原料合成具有规则球形结构的金属有机骨架(MOF)前驱体。然后,利用管式炉温控加热磷化上述前驱体制得MoFe-PC多孔微球(PC,磷掺杂碳)。通过构效关系研究得知,Fe、Mo氧化物与磷掺杂的碳为主要活性组分,协同催化了氮气还原合成氨的过程。该催化剂在酸性电解质中合成氨产率和法拉第效率分别约为34.23μg h-1 mgcat.-1和17.0%,优于大多数报道的NRR电催化剂。同时,该催化剂也表现了良好的稳定性,法拉第效率和产率多次循环测试后未见明显衰减。(2)高效无金属双功能OER和ORR催化剂制备及可充锌-空电池性能研究。以CsCl作为模板,植酸为碳源、磷源,NH3为氮源合成了一种氮、磷共掺杂多孔纳米碳催化剂(NPC-“Cs”)。其中金属Cs通过高温酸洗除掉。该催化剂含有丰富的C=O、P=O亲水基团,以及微孔通道,这些特点有利于电解液与电极充分接触、微球内外活性位点充分暴露。NPC-“Cs”表现出优异的ORR和OER双功能催化活性在0.1M KOH中,ORR的半波电位为0.85 V(vs.RHE),与商业Pt/C相当。此外,在1M KOH中,OER的过电位为343 m V,低于商业IrO2。我们也将该催化剂组装成锌-空原电池及可充电池,该催化剂显示了优异的全电池催化性能,其中,锌空气电池比电容为697 m Ah gZn-1,对应的能量密度约为864 Wh Kg Zn-1,与商业Pt/C相当。可充锌-空电池显示了优于贵金属(Pt/C+IrO2)组成的电极的性能,经过20多小时充放电,该催化剂组装的电池充放电过电势之和没有明显增加,表现了优异的稳定性和能量利用效率。
其他文献
家庭是人类社会中最坚强最不容易消失的结构,家庭空间不仅是我们人生的空间,也是我们聚焦社会空间的窗口。社会的飞速发展导致了越来越多的家庭问题和社会问题,家庭结构的分崩离析和家庭成员关系的疏离成为现代家庭所面临的共同困境,也使得我们不断地追寻和呼唤新的家庭模式。电影作为一种视觉艺术,总是在生动的表现家庭生活。空间作为新的叙事视角,其所蕴含的丰富内涵和表征可以在电影中起到象征作用,促进现实和虚构、社会和
进入五月,虽然早已经是暮春时节了,你瞧,公园里依然是春色撩人,春情浓浓,游人如织。眼前好一幅游春画卷啊!   说到游春画卷,不由让我想起了前不久在书上看到的唐代画家张萱所作的《虢国夫人游春图》呢。你想知道古人游春的场景吗?   这幅游春图描写的是唐天宝年间唐玄宗的宠妃杨玉环的姐姐虢国夫人和秦国夫人及其侍从春天出游的场面。   早年的唐玄宗李隆基勤于政事,励精图治,开创了中国历史上少有的“开元盛世”
我们党历来提倡艰苦奋斗,在各个历史时期都强调艰苦奋斗的重要性。从党的几代领导人——毛泽东、邓小平、江泽民、胡锦涛关于艰苦奋斗的论述中,我们深刻理解了艰苦奋斗是推动
阿司匹林(Aspirin,ASA)又名乙酰水杨酸,其基础作用解热镇痛己应用百年,是医药史上三大经典药物之一,至今仍是世界上应用最广泛的解热、镇痛和抗炎药。据报道,全球每年大约有4
【热点材料】    2009年9月25日,二十国集团领导人第三次金融峰会在美国匹兹堡举行。中国国家主席胡锦涛出席峰会并发表题为《全力促进增长推动平衡发展》的重要讲话。胡锦涛指出:当前,我们的首要任务仍然是应对国际金融危机,推动世界经济健康复苏,同时要坚定不移刺激经济增长,坚定不移推进国际金融体系改革,坚定不移推动世界经济平衡发展。胡锦涛主席最后强调:“我相信,在国际社会共同努力下,我们一定能够最终
2015年1月14日,国务院发布《国务院关于机关事业单位工作人员养老保险制度改革的决定》(国发[2015]2号)文件,规定从2014年10月起,改革机关事业单位养老保险制度。至此我国机关事业单位养老保险制度改革大幕正式拉开。机关事业单位养老保险制度改革是贯彻党的十九大精神和建立更加公平的社会保障制度的重要举措。中牟县积极响应国务院的号召,依据各项方针政策稳步推进机关事业单位养老保险制度改革,完成了
材料一:2011年5月23日,是西藏和平解放60周年纪念日。西藏各族各界代表聚集在布达拉宫广场,通过升国旗、唱国歌,向西藏和平解放纪念碑敬献花篮等方式,纪念西藏和平解放60周年,庆祝
带电检测技术为电力设备运维管理的广泛应用手段,其以在运设备“故障发现”为目的。本文根据地方院校电气工程专业应用型人才培养目标,结合我校该专业综合实训平台,提出构建