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在生命体中,变构调节(AllostericRegulation)是实现一系列生命活动的精妙调控和准确表达的重要途径。在变构系统中,外来刺激在某个感应点上的作用借助受体的某种构象变化被适时传递到另一个感应点上,敏化或钝化后者对于外界刺激的感应。近年来,研究者们已将变构效应运用到分子传感体系的设计中。相比于传统的分子传感体系,变构传感体系更适用于具有复合效应或阈值效应的复杂代谢事件的探测。它的性能优势有:一,多个识别过程的“咬合”促使选择性大大提高;二,变构可诱发多重响应信号,鉴定的可靠性更有保证。本论文旨在研究一种新型的变构光学分子传感模式:以具有光致翻转活性的双硫桥为枢纽单元,设计变构受体分子,实现光驱动的光学传感。本论文分为四章。
第一章介绍变构效应的概念以及其在分子识别研究中的应用。分别介绍了具有变构效应的离子受体、催化剂的研究进展以及介绍光调控的人工变构系统的研究现状。在此基础上,提出了本论文的研究设想。
第二章介绍了一种基于双硫键光致翻转的碘离子变构传感体系。利用双硫桥键在光照条件下翻转的特性,我们设计了一种可用红外光调控的碘离子变构传感体系,通过光调控下的Ag(I)-I-相互作用实现对碘离子的光谱识别。实验表明,探针化合物在水溶液中对碘离子有多重显色响应,而对其它亲Ag(I)的阴离子则无类似作用,可藉以进行水溶液中碘离子的高选择性裸眼检测。
第三章介绍了一种基于双硫键翻转的氟离子变构传感体系。在双硫桥受体中引入荧光团,通过双硫键的翻转和阴离子的刺激实现荧光团在单体和二并体之间的构象转换,藉以进行氟离子的比率荧光检测。此外,我们还考察了不同能量的辐射刺激对氟离子识别过程中的影响,发现紫外光照射下受体分子因双硫键断裂而产生不同的光谱响应。
第四章是对本论文工作的总结及后续研究的展望。