Janus膜通常具有不对称的组分、形态、润湿性或表面电荷,在空气中水富集、油水分离、膜蒸馏和智能传感等领域具有广泛的应用前景。当前,制备Janus膜的主要方法包括非对称制备法和单面修饰法等,然而实现其实际应用仍面临几个瓶颈:（1）制备过程繁杂,合成成本高;（2）不对称性类型有限（通常为亲水-疏水膜）,限制了Janus膜应用范围;（3）不明确的构效关系,难以实现定向设计。因此,探寻绿色可控的方法,设计并构建结构可控、性质可调的Janus膜,对大力推进Janus膜的工业应用具有重要意义,但仍面临巨大的挑战。超分子组装法,是基元分子基于非共价键或动态共价键自发形成规则有序的复杂结构。其中,界面组装是将分子或分子簇在特定界面组装形成有序超分子组装材料,具有可控性强、操作简单等优势,因而是构建膜的一种绿色可控的新方法。鉴于超分子作用力的动态可控性,通过热力学控制或动力学控制可定向合成具有特定结构与性能的超分子材料。其中,氢键具有高度的选择性、方向性和独特的环境敏感性,通过合理的氢键供体/受体设计或组装环境调节,可有效诱导同一基元分子形成不同的分级结构。因此,基于氢键作用的界面组装,有望在温和条件下促使同一基元分子通过分级组装形成结构可控的Janus膜材料。基于此,本论文首次尝试利用氢键驱动界面组装策略,设计具有丰富氢键供体/受体的氨基功能化分子,将其与均苯三甲醛作为组装基元,在常温常压下通过动态亚胺-氢键分级组装构建柔性自支撑的Janus膜材料。通过合理的基元设计及组装动力学控制,实现Janus膜不对称结构与性能的定向调控。主要研究内容和结果如下所示:（1）以均苯三甲醛和3,3’-二硫代双（丙酰肼）为组装基元,在乙酸乙酯/水界面组装形成柔性自支撑Janus膜,乙酸乙酯面和水面分别由疏水球和亲水纤维构成。机理研究发现:基元分子通过动态亚胺一级组装形成超分子聚合物,继而基于两相中不同的分子间作用力分别二级组装形成纳米球和纳米纤维。其中,在乙酸乙酯相中,基于分子间氢键和Π-Π堆积作用形成疏水纳米球,而在水相中,水参与的氢键作用可破坏分子间氢键作用,诱导纳米球演变为纳米纤维。而界面相水梯度的存在,是衔接纳米球和纤维形成自支撑Janus膜结构的关键因素。（2）通过调控基元氢键位点含量、引入氢键竞争体以及调控组装环境（温度/pH）,可定向调控膜的双面结构,诱导形成柔性自支撑的亲水-疏水、双亲水和双疏水Janus膜材料。其中,减少氢键位点、引入氢键竞争体以及升高温度,可减弱或淬灭水参与的氢键作用,不利于水面形成亲水纤维,从而诱导形成双面纳米球的双疏水膜。调控水相pH由3至12,可强化水参与的氢键作用,水面由不规则纳米球演变为亲水纤维,乙酸乙酯面由纳米球逐渐融合成纤维网络结构,继而诱导双疏水膜向亲水-疏水膜再到双亲水膜的演变。通过对Janus膜应用探究发现:亲水-疏水性Janus膜具有优异的水蒸气响应卷曲性,并可促进水由疏水面向亲水面单向快速传输,因而在空气中水富集、油水分离、膜蒸馏和智能传感等领域具有重要的应用潜力。