湖南白垩系砂岩风化土壤淀积层的地下水As(Ⅴ)吸附解吸特征

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湖南省是我国地下水富砷的主要区域之一,地下水砷污染处理成为我省地下水环境修复的重要任务。红壤由于含较丰富的铁、锰以及粘土矿物,是去除水体砷的重要材料。铁锰含量较高的白垩系砂岩在湖南分布广泛,其风化土壤剖面中,淀积层倾向于具有更高的铁锰成分。因此,选择其作为地下水的除砷材料,探讨其对地下水砷的吸附解吸机理,对于我省地下水砷污染的处理以及丰富红壤除砷的实践具有较强的理论和现实意义。本研究在开展白垩系砂岩风化红壤淀积层的矿物类型、含量、化学成分和基本理化性质分析的基础上,开展红壤粒径、溶液砷初始浓度、pH、温度、反应时间等单因素实验以及砷的解吸实验,探讨淀积层对地下水五价砷的吸附解吸机理,取得主要成果为:(1)随着红壤样品粒径由200目增大到80目,溶液五价砷的吸附率由58.70%降至42.33%。溶液砷初始浓度由0.04mg/L增大至20mg/L,吸附率由82.7%降低至24.0%。从初始浓度为1.5mg/L开始,吸附效率下降幅度减少并趋向于平缓。改变体系pH,吸附率随pH的升高总体呈下降趋势,从85.0%下降至48.0%。(2)吸附试验的前60min内,吸附极快,属快速反应,之后反应逐渐趋于平缓,20h后到达吸附平衡。动力学模型拟合结果表明:二级动力学方程和Elovich动力学方程对试验数据拟合较好。说明反应中除了颗粒间的扩散外,还存在其它反应机制。(3)体系温度由5℃升高至35℃,吸附率由62.20%升高至85.0%,温度升高有利于吸附反应的进行。热力学分析表明,Langmuir、Freundlich以及线性等温吸附模型均可以较好地拟合试验数据,R2均达到0.90以上。(4)五步提取法解吸实验结果显示淀积层土壤中砷的五种赋存形态为:残渣态>有机结合态>铁锰氧化物结合态>离子可交换态>碳酸盐结合态。
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