三种稀土复合氧化物合成及其发光性能研究

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与传统的固态照明技术(白炽灯、荧光灯)相比,白光发光二极管(white-light-emitting diodes,WLED)固态照明有显著的优点,如:驱动电压低、使用寿命长、适用性广、颜色可调、环境友好等。但目前应用在~400nm近紫外-紫外芯片上的三基色荧光粉光效不高,稳定性差。因此,研究新型的近紫外InGaN-LED用荧光粉具有重要的学术意义和实际应用前景。我们采用高温固相法合成了三种不同基质的荧光粉,分别进行了X射线粉末衍射(X-ray powder diffraction,XRD)表征和发光性能测试,并将性能良好的荧光粉与~395nm InGaN芯片结合制成单色LED器件,研究其电致发光性能,主要研究内容如下。  (1)LaBSiO5: Ln3+(Ln3+= Eu3+、Tb3+、Ce3+)系列荧光粉:首先我们研究了La1-xBSiO5:xEu3+系列荧光粉的发光性能。它们在近紫外光区具有很强的激发峰,最强激发峰位于395nm处,在近紫外光激发下,样品表现出很强的红光发射(619nm)。为了进一步提高样品的红光发射效率,我们在样品中引入了适量的Al3+离子。在395nm光激发下,La0.70B0.75SiO5:0.30Eu3+,0.25Al3+红光发射强度是Y2O2S:0.05Eu3+荧光粉的3.8倍。将La0.70B0.75SiO5:0.30Eu3+,0.25Al3+荧光粉与395nm的InGaN芯片结合,制作红色LED,它们发光性能良好。其次我们研究了La1-xBSiO5:xTb3+和La1-yBSiO5:yCe3+系列荧光粉的发光性能。在544nm光监测下,样品La1-xBSiO5:xTb3+在紫外光区具有很宽的激发峰(270~300nm),这对应于基质的电荷迁移带,在300~390nm出现一系列尖峰,这对应于Tb3+的f-f跃迁。在紫外光激发下,样品表现出很强的绿光发射。La1-yBSiO5:yCe3+系列荧光粉在330nm光激发下,355nm和376nm处有两个宽的发射峰。最后我们通过Ce3+,Tb3+共掺,提高了Tb3+的绿光发射,并研究了在La1-x-zBSiO5:xTb3+,zCe3+体系中Ce3+到Tb3+能量传递过程。  (2)LaMoBO6:Ln3+(Ln3+=Eu3+、Sm3+、Tb3+)系列荧光粉:首先我们研究了La1-xMoBO6:xEu3+系列荧光粉的发光性能。当Eu3+的浓度为40%时,样品的红光发射最强。通过Al3+离子的引入,我们优化了样品的发光性能。在395nm光激发下,La0.60MoB0.70O6:0.40Eu3+,0.30Al3+的红光发射强度约是La0.60MoBO6:0.40Eu3+的1.4倍。其次我们合成出La1-xMoBO6:xSm3+系列荧光粉,在403nm光激发下,可观察到Sm3+离子的特征红光发射峰(598nm,4G5/2→6H7/2)。最后我们研究了La1-xMoBO6:xTb3+系列荧光粉的发光性能,当Tb3+离子的浓度为100%时,样品的发射最强,没有观察到Tb3+离子的浓度猝灭效应。继而我们进一步对TbMoBO6的发光性能进行优化,合成了TbMo1-yBO6:yW6+系列荧光粉。当W6+的浓度为10%时,样品的绿光发射强最强。  (3)La2Mo2O9: Ln3+(Ln3+= Eu3+、Sm3+)系列荧光粉:首先我们研究了La2(1-x)Mo2O9:2xEu3+系列荧光粉的发光性能,它们在395nm和465nm处都具有很强的激发,并表现出很强的红光发射。当Eu3+的浓度为0.60时,样品La1.40Mo2O9:0.60Eu3+的红光发射效率最大。其次通过适量的W6+离子的引入,提高了荧光粉的发光强度。在395nm光激发下,La1.40Mo1.84O9:0.60Eu3+,0.16W6+红光发射强度是La1.40Mo2O9:0.60Eu3+的1.23倍。最后我们将La1.40Mo1.84O9:0.60Eu3+,0.16W6+荧光粉与~395nm发射的InGaN芯片一起制作成红光LED,通过肉眼观察,该LED表现出很强的红光发射。
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