甲醛类树脂胶黏剂被普遍应用于人造板生产中,存在人造板及其制品甲醛等有害物质释放问题,及原材料的化石资源依赖问题。随着人们健康环保和可持续发展意识的不断增强,开发应用生物基木材胶黏剂受到广泛关注。植物源性大豆蛋白属于大宗农副产品,具有来源丰富、可再生、成本低、易加工等优点,用其制备木材胶黏剂具有环保无毒等优势,同时可有效提高农副产品的利用价值。然而,普通大豆蛋白胶黏剂耐水胶接强度低、固化胶层硬脆和防霉性差,严重限制了其规模化生产和应用。本研究以大豆粉为主要原料,采用石墨烯和纳米氨基黏土增强大豆蛋白基胶黏剂,通过对石墨烯和纳米氨基黏土进行化学修饰和界面结构设计构筑多重键合作用,实现大豆蛋白基胶黏剂的增强增韧及防霉,为扩大生物质木材胶黏剂的应用提供新思路和新方法。论文主要内容与结论如下:1.通过超声波处理制备稳定的水相石墨烯分散体,并与多壁碳纳米管和纳米纤维素自组装,引入到蛋白基质中,构筑多重氢键和π-π堆积作用的非共价键网络,实现大豆蛋白基复合胶膜及胶黏剂的增强。网状纳米纤维的引入促进了碳基材料在蛋白基体中的均匀分散,多纳米增强相复合体系增强蛋白胶膜及胶黏剂的力学性能和耐水性能。改性胶黏剂的干胶接强度为1.67 MPa,比未改性的大豆蛋白胶黏剂提高52%,湿胶接强度达到0.61 MPa;改性胶膜的断裂伸长率为124.9%。改性胶黏剂固化后的总可溶性物质和吸水率明显降低。2.采用仿生设计制备了氧化石墨烯增强大豆蛋白胶黏剂及膜材料。利用多巴胺的自聚合和多功能反应特性,在石墨烯表面包覆聚多巴胺表面层,通过迈克尔加成和席夫碱键共价交联大豆蛋白,提高石墨烯纳米相与大豆蛋白间的界面作用力,构筑强韧化大豆蛋白基胶黏剂。结果表明,聚多巴胺修饰的石墨烯添加量为0.6 wt%的大豆蛋白胶膜拉伸强度提高86%,韧性提高264%;改性胶黏剂的湿胶接强度0.8MPa。3.利用强氢键驱动超分子自组装策略,制备植酸修饰的氧化石墨烯超分子复合物,并与长链环氧化物新戊二醇二缩水甘油醚结合,构筑超分子非共价键与共价键多重键合相互作用,提高石墨烯增强大豆蛋白胶黏剂的湿胶接强度。结果表明,改性胶黏剂的内部裂纹数量减少,胶黏剂耐水胶接性能提高;固化胶膜平整均匀,没有明显裂纹和孔洞,韧性良好。改性胶黏剂的固化物水不溶物含量提高25%,吸水率降低41%。胶黏剂的湿胶接强度从0.33 MPa提高到1.47 MPa。4.以片状纳米氨基黏土为构筑基元,通过双重静电作用制备植酸介导的氨基黏土基复合物,构建基于静电、氢键和共价键多重键合作用的大豆蛋白基胶黏剂,实现胶黏剂胶接性能的增强和防霉性的提高。结果表明,改性胶黏剂的表面粗糙度增加,与木材间的机械互锁作用力增强;胶黏剂吸水率下降,耐水胶接性能提高。得到胶黏剂的胶接强度为1.19 MPa,与空白组相比提高105%;吸水率为4.26%;改性胶黏剂表面没有发生明显的霉变,防霉性能由于氨基黏土的引入得到增强。此外,所制备的胶黏剂具有良好的生物降解性、生物相容性和阻燃性。5.利用加成反应将长链烷基季铵盐接枝到氨基黏土表面,提高黏土的正电性及防霉性,同时引入生物矿化的纳米纤维素协同增强大豆蛋白胶黏剂的胶接性能。结果表明,通过蛋白体系中的静电相互作用、共价键和金属配位构建的键合网络,有效提高了体系的交联密度,同时作为“牺牲键”,能够有效分散应力,提高胶黏剂内聚强度和韧性,最终的湿胶合强度达到1.8 MPa。固化后的胶膜均匀光滑,裂纹显著减少,韧性提高。同时,季铵化改性后的氨基黏土带有更多的正电荷,所制备的胶黏剂没有霉菌的生长也没有发生霉变,维持其原有的形态特征,具有优异的防霉性能;同时最终得到的胶黏剂对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抑菌圈直径分别为12.5和16.3 mm,抗菌性增强。