类水滑石衍生Ca基氧化物用于CO2的吸附研究

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如今,温室效应已经成为全球共同面临的一大环境问题。温室气体CO2的有效捕集成为研究的热点。煤制天然气工艺过程中有大量温室气体CO2排放,针对此工艺的反应温度(350-600℃),本论文研究了类水滑石衍生复合氧化物的CO2吸附性能。采用热重仪对吸附剂进行CO2的吸附性能评价,重点考察了500℃吸附600℃脱附以及600℃吸附700℃脱附条件下类水滑石衍生复合氧化物的CO2吸附性能。结果表明,Ca1-xAlx(OH)2(CO3x/2衍生复合氧化物的吸附性能要优于Ca1-xAlx(OH)2ClO4、Ca-Mg-Al-CO3类水滑石衍生复合氧化物的吸附性能。Ca/Al=2.5的Ca1-xAlx(OH)2(CO3x/2衍生复合氧化物的吸附性能最佳。通过优化类水滑石衍生复合氧化物的制备条件,确定共沉淀反应温度为70℃,晶化温度为120℃,晶化时间为15h。XRD分析表明,经600℃焙烧后类水滑石衍生氧化物类水滑石结构消失,含有CaO和CaCO3体系。CaO晶粒越小,CaCO3含量越高,其对CO2的吸附性能越好。Ca3Al2(OH)12晶粒的生成有助于CaO的分散,获得较小的晶粒。SEM-EDX表征表明,CaO分散均匀,进而提高了吸附剂的稳定性。考察了CO2吸附温度、脱附温度、CO2流量及CO2浓度等工艺条件对类水滑石衍生复合氧化物CO2吸附性能的影响,结果表明,600℃吸附、700℃脱附是合适的温度条件,CO2流量对吸附性能有一定影响,而CO2浓度对吸附性能没有影响。考察了H2O对吸附剂吸附性能的影响,结果表明H2O对吸附剂吸附量增加以及稳定性提高有积极的作用。在1%H2O存在的情况下,对CaAl-CO3(Ca/Al=2.5)类水滑石衍生复合氧化物在600℃吸附、700℃脱附条件下进行了216次循环吸附/脱附的长周期稳定性测试,结果表明此吸附剂表现出优异的吸附性能和稳定性,220个循环后的CO2吸附容量高达56.1%。这是由于水能增强吸附过程中CO2扩散进入颗粒内部,与内部未发生反应的CaO进行反应,因而能促进CO2吸附。在脱附过程中,水能提高脱附速率以及脱附程度,因而对脱附有利,而脱附的越完全,对下一个循环的吸附有利。同时,在有水存在的情况下,脱附之后会形成疏松多孔的结构,而这种疏松多孔的结构有利于CO2吸附。如此循环往复,因而能提高CaAl复合氧化物的稳定性。
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