【摘 要】
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在能源领域,核能凭借清洁、绿色、可再生的特点成为了未来发展的重点。但安全问题是发展核能的最关键问题,核燃料包壳作为保护核燃料不泄露的结构件更是核能安全问题中的重中之重。SiC陶瓷具有高强度、高熔点、较低的中子吸收截面以及优异的辐照尺寸稳定性和耐蚀性,成为了新一代核反应堆包壳的备选材料之一。实现SiC陶瓷的耐辐照连接可以有效克服陶瓷脆性大、难加工的缺点,具有广阔的研究应用前景。本课题基于该背景,设计
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在能源领域,核能凭借清洁、绿色、可再生的特点成为了未来发展的重点。但安全问题是发展核能的最关键问题,核燃料包壳作为保护核燃料不泄露的结构件更是核能安全问题中的重中之重。SiC陶瓷具有高强度、高熔点、较低的中子吸收截面以及优异的辐照尺寸稳定性和耐蚀性,成为了新一代核反应堆包壳的备选材料之一。实现SiC陶瓷的耐辐照连接可以有效克服陶瓷脆性大、难加工的缺点,具有广阔的研究应用前景。本课题基于该背景,设计制备了玻璃焊料来连接SiC陶瓷。通过模拟SiC接头内可能生成物相的辐照损伤情况,设计CaO-Al2O3（CA）基焊料连接SiC陶瓷。探索焊料自身的性质以及不同焊料成分、不同连接工艺对接头组织及性能的影响,揭示接头的连接机理以及接头残余应力分布情况。针对核辐照背景下的SiC陶瓷连接,本文设计了CaO-Al2O3（CA）玻璃焊料、CA+SiCp复合焊料和CaO-Al2O3-SiO2（CAS）微晶玻璃焊料。根据相图确定接头内可能析出的晶相2CaO·Al2O3·SiO2、CaAl2Si2O8、SiO2、12 CaO·7Al2O3。通过SRIM程序进行模拟辐照损伤情况,结果表明各晶体相辐照损伤峰值和He浓度峰值都较小,与SiC陶瓷相接近。对CA玻璃焊料的研究发现,CA焊料熔点为1437℃,析晶活化能为274.07kJ/mol,有较强的析晶能力,析出的晶体为12 CaO·7Al2O3。CAS玻璃析晶活化能为483.7kJ/mol,加入形核剂后其析晶活化能大幅降低,分别为373.3kJ/mol和104.6kJ/mol,仅析出一种晶相为钙长石（CaAl2Si2O8）。CAS玻璃的热膨胀系数为5×10-6/℃,而析晶后的微晶玻璃热膨胀系数降低为4.86×10-6/℃,与SiC陶瓷热膨胀系数(4×10-6/℃)更匹配。对CA基焊料在SiC陶瓷上的润湿行为进行研究发现,对SiC陶瓷进行预氧化使其表面生成一层SiO2膜会改善二者的润湿性。CA焊料、CAS焊料在预氧化的SiC陶瓷上的最小润湿角分别为23°和28°。采用CA焊料连接预氧化SiC陶瓷,接头界面结合良好,焊缝内生成2CaO·Al2O3·SiO2和12CaO·7Al2O3两种晶相,但焊缝内存在裂纹和孔洞等缺陷,导致接头强度不高,最高剪切性能为32.5MPa。当采用加入SiCp的CA+SiCp复合焊料对预氧化SiC陶瓷进行连接时,焊缝内存在均匀弥散的SiC陶瓷颗粒,有效避免了接头内裂纹的出现,使用CA+20wt.%SiCp复合焊料可得到力学性能最佳接头,剪切强度为42MPa。当使用CAS基焊料连接预氧化的SiC陶瓷,焊缝内仅析出钙长石,通过对连接温度以及焊后热处理工艺等参数进行调控,CAS玻璃在1450℃保温10min工艺下获得接头的剪切强度达51MPa,而进行1050℃保温120min的焊后热处理后接头剪切强度提高到86MPa。使用拉曼激光对接头残余应力进行测量,发现接头内垂直于焊缝方向残余应力分布趋势为先压应力再拉应力。接头内残余压应力对接头力学性能影响较大,CAS接头残余应力相较于CAS析晶处理得到的接头的残余应力要大。
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