【摘 要】
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氢能是能源危机背景下最符合人类需求的最佳能源。但是,储氢技术的落后严重制约了氢能源的发展。上世纪六十年代,LaNi_5合金被发现具有良好的可逆储氢性能,具有较高的安全性以及可观的储氢能量密度而受到广泛关注。但是储氢容量较低和吸氢速率一般制约了其实际应用。本论文以LaNi_5为基础原始材料,分别以碳纳米管(CNTs)和Mg为添加材料,在氢气气氛下使用机械球磨法使两种材料进行复合,以期得到具有高的吸放
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氢能是能源危机背景下最符合人类需求的最佳能源。但是,储氢技术的落后严重制约了氢能源的发展。上世纪六十年代,LaNi5合金被发现具有良好的可逆储氢性能,具有较高的安全性以及可观的储氢能量密度而受到广泛关注。但是储氢容量较低和吸氢速率一般制约了其实际应用。本论文以LaNi5为基础原始材料,分别以碳纳米管(CNTs)和Mg为添加材料,在氢气气氛下使用机械球磨法使两种材料进行复合,以期得到具有高的吸放氢量和较快的吸放氢速度的复合储氢材料;研究原材料成分和球磨工艺对复合储氢材料的微观形貌、相组成以及吸氢性能的影响规律,探究其内在机理。主要研究成果为:(1)随着CNTs添加量的增加,LaNi5-CNTs复合储氢材料的吸氢速率呈现出先加快后减慢的现象,原因在于CNTs的加入为氢进入合金表面提供了通道,加速了其扩散速率,但是如果CNTs过多,其互相交织缠绕,对氢进入合金的通道进行阻塞导致性能下降;随着球磨时间的增加,材料的吸氢性能也呈现出先增加后减小的现象,这是因为球磨时间增加,CNTs两端被充分打开,使得氢可以更快的扩散到合金内部,但是如果球磨时间过长,会使CNTs丧失管状结构,从而对复合材料的吸氢性能产生不利影响。在CNTs添加量为10 wt%且球磨时间为20 min时,LaNi5-CNTs复合材料的吸氢速率最快。(2)通过对LaNi5与Mg进行机械球磨,可以生成纳米尺寸的Mg H2和Mg2Ni H4等氢化物,LaNi5-Mg复合材料的吸氢量和吸氢速率得到了一定的提升。随着Mg含量的增加,LaNi5-Mg复合材料的吸氢速率和吸氢量呈现出先增大后减小的规律,适当的Mg元素能够改善复合材料的动力学性能;随着球磨时间的增加,LaNi5-Mg复合材料的吸氢动力学得到改善,但是球磨时间过长,会使材料晶粒过于细化,产生团聚现象,对材料的吸氢动力学性能产生不利影响。在球磨时间为60 h,Mg添加量在30 wt%时,LaNi5-Mg复合材料的吸氢量最高可达4.0 wt%。
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