本论文的工作主要包括两部分。第一部分是光伏半导体材料方面的研究工作,介绍光伏半导体基本性质的研究和分析方法,以及光伏半导体性质随化学组分的变化趋势,然后阐述半导体合金对半导体性质的细致调节作用,并介绍形成合金的两种重要方法——同价元素替换(isovalent element substitution)法和元素置换(element mutation)法。我们分别以改善CdTe太阳能电池和改善单晶Si太阳能电池为例,说明两种合金方法在改善光伏半导体性质,寻找或者设计新型光伏半导体材料方面的重要意义。在研究无缺陷半导体及其合金之后,阐述半导体缺陷性质的重要性,并以MgTe体系和Cu2ZnSnS(Se)4体系为例,介绍半导体及其合金缺陷性质研究的各个方面,研究方法以及外界因素的影响。第二部分是Cu基过渡金属氧化物存储材料的研究工作。这一部分介绍两种在存储方面具有潜力的Cu基材料,包括通过磁电耦合实现存储的多铁性材料Cu2OSeO3和基于电阻高低转换实现存储的二元过渡金属氧化物Cu2O。本论文的具体内容如下：第一章简要介绍当前功能材料研究领域的两大热点：太阳能光伏材料以及新一代存储材料。在阐述这些材料对解决当前产业问题的重要性基础上,介绍这些功能材料的工作原理,材料己知的基本性质和研究现状等。第二章简要介绍第一性原理计算方法的理论基础,包括从多体问题到单电子问题的简化思想和近似,以及密度泛函理论等。第三、四、五、六章介绍光伏半导体材料的研究工作。其中,第三章介绍对3种Ⅱ-Ⅵ族Te化物MgTe, ZnTe和CdTe二元半导体的研究,包括3种物质的基本结构和电子结构性质,以及它们之间的带边相对位置等,发现从MgTe到ZnTe到CdTe,其最高占据态的能级逐渐增大,我们从芯能级绝对形变势和p-d耦合作用两个方面的影响,解释了这种变化趋势的物理原因。然后通过构建合理的无序合金结构模型,研究了三种碲化物两两之间形成的无序合金的性质,包括能隙的弯曲系数,合金结构的稳定性等,揭示了无序合金对CdTe光伏半导体材料的改善作用。研究表明,MgTe和CdTe形成的(Mg,Cd)Te合金不仅晶格和CdTe非常匹配,而且其形成能很低。这种合金可以减少Cd元素的使用,同时可以通过调节MgTe的组分(MgTe的含量不能超过80%),实现1.48-3.02eV之间的光吸收。第四章,基于元素置换思想,我们研究了一种新型的半导体合金材料,Si3Al,它可以看作是Si和AlP形成的非同价半导体合金。我们对该种材料的结构进行了系统性的搜索,并分析了其结构的稳定性,表明Cc结构的Si3AlP可以稳定存在和合成。研究其光学性质发现,Cc结构的Si3AlP具有优于单晶Si的光学吸收谱,无论在低能量区域(1.5～2.5eV)还是高能量区域(3.0～3.5eV),其光吸收均明显大于Si。通过对其电子结构性质的研究,我们解释了它具有更优异光学性质的物理机制。第五章介绍对MgTe体系的缺陷性质研究,阐述缺陷性质计算的基本方法,然后系统性研究了该体系的本征点缺陷,掺杂性质,以及复合缺陷等,包括缺陷的形成能,缺陷跃迁能级,以及影响缺陷稳定性的各种补偿机制等,并给出了最有利的缺陷形式及其生长条件。第六章针对四元半导体Cu2ZnSnS(Se)4,研究了其主要受主缺陷VCu和·CuZn的缺陷能级随晶格常数变化的关系,发现VCu的缺陷能级随着晶格常数变大有逐渐变深的趋势,而Cuzn的缺陷能级随着晶格常数的变大而逐渐变浅。我们从压强效应和p-dd耦合效应两个方面解释了这种变化趋势的原因。第七、八章介绍Cu基过渡金属氧化物存储材料的研究工作。其中,第七章介绍对多铁性材料Cu2OSeO3勺研究,阐述研究多铁性材料的自旋哈密顿量模型和推导自旋相互作用参数和极化系数矩阵的能量映射四态法,并通过第一性原理计算了该体系的自旋相互作用参数。我们发现该体系具有异常强的DM相互作用,从而导致它的自旋基态为螺旋序排布,而且螺旋序基态具有简并性,即能量仅取决于自旋传播矢量的大小,而与方向无关。结合这两方面,我们在一定程度上解释了该体系中观测到的自旋涡旋态(skyrmion)。基于集团展开思想,我们发展和完善了自旋引起的铁电极化理论,根据我们的自旋极化模型,自旋引起的铁电极化可以归为单自旋项和对自旋项的贡献之和(三自旋及以上的项暂未考虑)。通过能量映射四态法,我们给出了推导自旋铁电极化系数的第一性原理计算方法。基于该模型,并结合该体系的对称性分析,我们发现Cu2OSeO3的铁电极化主要来自于单自旋项。模型分析,第一性原理计算,以及实验三者之间的结果十分一致,表明了自旋极化模型的正确性。第八章介绍我们研究的Cu20体系的电阻转换机制。不同于其他二元过渡金属氧化物,Cu20中最容易形成的缺陷为Cu空位。通过对Cu空位在Cu20中以及在Cu2O和Cu界面处的迁移势垒研究,我们提出的基于Cu空位连接与断开的电阻转换机制,与现有的实验结果能够很好的符合,同时丰富了对该类存储器的物理认识。