CO低温催化剂性能及应用研究

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低温催化氧化是CO消除的主要技术。贵金属Pd催化剂低温活性好、性能稳定,是目前的研究热点之一。但贵金属催化剂价格高昂,在实际应用中受到限制,因此,研制贵金属负载量较低的催化剂十分必要。  本论文用浸渍法制备了Pd/Al2O3催化剂,并考察了Pd负载量、CO浓度、空速等条件对催化剂活性的影响。研究的结果发现,随着Pd负载量的增加,CO完全转化的温度降低,当Pd负载量为3%时,CO可在70℃完全转化为CO2;CO浓度升高,空速提高,CO完全转化的温度升高。催化剂XRD表征的结果发现了PdO的衍射峰。  制备了贵金属负载量较低的0.25wt%Pd催化剂,并对其催化性能进行了测试。0.25wt%Pd催化剂表现出了较好的催化活性,低温条件下虽不能将CO完全转化,但其性能相对比较稳定,故选择0.25wt%Pd催化剂作为主要的研究的对象,研究了CeO2掺杂对催化剂效率的影响。当CeO2掺杂量较高(>5wt%)时催化剂效率较原样下降。CeO2掺杂量较低(<5wt%)时,催化剂效率较原样提高,其中1wt%CeO2掺杂催化剂的效率较高,可在120℃实现CO的完全转化。研究了CO浓度、空速、SO2对催化剂效率的影响。空速较高(90000h-1)时,催化剂效率有所提高,但仍不超过20%。在反应体系中通入SO2,测试了150℃时催化剂的效率变化。对反应前后的催化剂进行了红外表征,反应后0.25%Pd催化剂及0.25Pd%-1%Ce催化剂表面均观察到了SO42-的特征峰。  用浸渍涂覆的方法制备了成型催化剂。选用工业常用的堇青石载体,用柠檬酸对载体进行酸洗,洗去表面杂质和有害金属,同时增加载体表面的粗糙度,使得铝溶胶更易粘附在载体表面。利用氧化铝的吸附性将活性组分吸附在氧化铝涂层上。Pd负载量为4mg/块的催化剂的催化效果最好,且实验的重现性也较好。Pd负载量相同时,在催化剂中加入一定量的Ru,催化剂效率提高。  沸石是常用的催化剂载体,将沸石与γ-Al2O3混合,制备实验所用的催化剂载体。研究了沸石掺杂量对催化剂性能的影响,结果发现,载体中掺杂50%沸石,催化剂性能较好。研究了CO浓度、空速、SO2对0.25%Pd/50%沸石催化剂性能的影响。催化剂在较高空速(90000h-1)条件下仍具有较高的效率(>50%)。
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