纳米金属颗粒动态可控SERS系统的优化分析

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拉曼光谱携带有分子的指纹信息,可以作为分子检测的手段,但是由于拉曼信号非常弱限制了其发展应用。表面增强拉曼光谱(Surface Enhanced Raman Spectroscopy, SERS)是一种利用金属结构增强的表面电场来实现拉曼信号增强的技术。为利用 SERS技术的分子检测能力来获取细胞或者其他物质的表面信息,我们在近期发展了基于光镊技术的动态可控的SERS系统:通过径向偏振光束紧聚焦,在银膜表面激发高电磁场梯度的表面等离激元电磁场,提供较强的梯度力来操控金属纳米颗粒,其与银膜表面构建动态间隙结构,在两者之间形成超高的电磁场增强,对位于其中的拉曼分子信号提供约为数量级的增强来实现检测,并且该耦合场使得本系统具有超衍射极限的分辨能力。本文主要针对该系统做了一系列的优化和分析工作,包括对纳米颗粒的选取以及热效应对空间分辨率的影响。  针对不同尺寸的金纳米颗粒电场局域效果不同,不同尺寸颗粒具有不同的增强效果,本文分析结果显示颗粒直径在100纳米左右时,场增强效果达到最大,由于拉曼信号的增强与场增强的四次方成线性关系,故采用直径100纳米的金颗粒可以取得最佳的SERS信号。但除此之外,同时还需要考虑本系统的动态可控性,即选取的颗粒能否被表面电场稳定地捕获,这也是选取不同颗粒的重要标准,因此本文系统研究了金纳米颗粒在光镊系统中的受力情况。经分析得知,由径向偏振光束聚焦耦合形成的表面等离激元电场的虚拟探针位置即为稳定捕获的位置,该点满足颗粒受力为零,当颗粒偏离该点时回复力仍指向该“0-作用力”位置。本文还进一步通过模拟耦合场分布分析了不同尺寸的颗粒可达到的最佳的空间分辨率,证实了采用优化的颗粒可以实现最佳的增强效果和较为理想的空间分辨率。  在表面等离激元系统中,金属结构不可避免地会产生热吸收,相应的热效应也会影响本文所探讨实验系统的分辨率。本文分析了金属颗粒和金属膜热吸收效应以及其导致的对流和布朗运动现象,分析结果表明:对流现象对保持系统分辨率稳定性是起到正向的作用,对流力指向中心位置,当颗粒偏移中心位置时,对流力和光镊作用力起到相同的作用;同时颗粒的布朗运动是无法完全消除的,本文通过分析颗粒的布朗运动和求解布朗运动过程,得出了其对SERS探测横向分辨率的影响。
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