CdZnS量子点反型复合结构的构筑与光解水性能研究

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氢能具有重量轻、发热值理想、燃烧性能好、无毒无二次污染、氢-水-氢循环利用等优点,成为21世纪最有希望取代传统的化石燃料的新能源之一。若能利用无穷无尽的太阳能通过半导体将水分解产氢,则可以从根本上解决目前能源危机和环境污染等问题,并达到低成本制氢的目的。所以寻求高效的太阳能制氢的半导体材料成为目前研究的热点之一。在众多光催化裂解水的半导体材料中,CdxZn1-xS凭借其制备方法简单、带系可调控和可见光响应范围较宽等特性,引起人们普遍关注。但由于单个半导体材料的表面活性位点较少、电子迁移率较低及光生载流子极易复合等问题,所用一般需要引入助催化剂来提高其光催化产氢效率。尽管众多研究通过将一些贵金属或者非贵金属助催化剂负载到CdZnS/CdS纳米棒或者颗粒的表面,能在一定程度上提高了光催化产氢效率,但是考虑到析氢反应发生在材料和电解液的界面,目前的研究仍然面临催化活性密度较低的问题,非常不利于催化性能的进一步提升。因此,如何通过控制复合材料的结构,来有效提高助催化剂的比表面积和活性位点密度,将对进一步提高光催化产氢的效率具有重要的意义。针对该问题,本文以粒径约6-7nm的Cd0.5Zn0.5S量子点为基础吸光材料,非贵金属Ni2P和MoS2纳米片为催化剂,通过构筑纳米片上负载Cd0.5Zn0.5S量子点的反型复合纳米结构,来增加助催化剂/Cd0.5Zn0.5S的异质结界面,加快电子输运和产氢动力学过程,并结合Cd0.sZn0.sS优异的可见光吸收性能和Ni2P、MoS2超薄纳米片的HER活性,来提高光催化产氢效率,具体研究内容如下:第一部分是Ni2P纳米片上负载Cd0.5Zn0.5S量子点反型复合纳米结构的合成及光解水性能研究。首先以硝酸镍为镍源,通过水热法合成NiOOH,经退火后形成Ni2P纳米片,然后将其分散在乙二醇溶液中,通过热化学法在Ni2P纳米片上生长Cd0.sZn0.sS量子点,通过调控Ni2P的比例控制量子点的负载量,合成出一系列Ni2P-Cdo.5Zn0.5S复合纳米结构样品。研究发现,复合纳米结构的光解水产氢速率随Ni2P含量呈现先提高后降低的规律,当Ni2P的比例为1.5wt%时,光催化产氢效率最佳,约43.3μmol/h/mg。进一步对其光学、电化学相关性能进行测试分析,发现随着Ni2P含量的提高,Cd0.5Zn0.5S的光吸收逐渐减弱,界面传输电阻依次增强,当复合样品中Ni2P的含量为1.5 wt%时候,Cd0.sZn0.5S光生的电子-空穴对的复合几率能够被有效地抑制,从而加快产氢过程中电子的输运和转移,达到最佳产氢效率,大约为纯Cd0.5Zn0.5S量子点的3.4倍第二部分主要研究了单层MoS2纳米片上负载Cd0.sZn0.sS量子点的反型复合纳米结构和光催化性能。首先以钼酸钠为原料,通过简单的水热法合成出花瓣状的MoS2纳米球,经高温退火增强其结晶性;然后将MoS2粉末溶液进行分步超声剥离和离心提纯获得超薄甚至单层的MoS2纳米片;最后通过热溶液法在单层的MoS2上合成Cd0.5Zn0.5S量子点,通过控制所加MoS2的比例,合成出一系列的MoS2-Cd0.5Zn0.5S复合纳米结构。结果表明,单层MoS2能够与Cdo.5Zn0.5S量子点形成良好的界面,并存在单层MoS2纳米片表面负载Cd0.5Zn0.5S量子点的结构,该异质结构既能形成二类能带结构,促进Cdo.sZno.5S内光生电子-空穴的转移和分离,又能提供大量的催化活性位点,加速析氢反应动力学。随着MoS2含量的提高,光催化产氢效率先提高后降低,且含量为2 wt%时,产氢速率达到最佳(8863μmol/h/g),相对于纯Cd0.5Zn0.5S量子点,这种反型复合纳米结构使产氢效率提高了约3.2倍。综上,本文分别在Ni2P和MoS2两种助催化剂的表面生长粒径6-7nm的Cd0.5Zn0.5S量子点,构筑出不同于传统(助催化剂在光敏剂表面)的反型复合结构,使Cd0.5Zn0.5S的光催化分解水性能得到提高,并且分析了相应的电荷转移机理,为进一步设计高效光催化助催化剂提供了一定的研究基础。
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