可见光响应N掺杂TiO2纳米管阵列制备与光催化、光电催化降解六氯苯研究

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分别以氨水、乙二胺、丁胺为氮源,利用阳极氧化法和湿化学法合成氮掺杂的二氧化钛(TiO2)纳米管阵列。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对氮掺杂TiO2纳米管形貌,晶型和氮元素掺杂方式进行分析,并通过可见光光催化降解六氯苯(HCB)废水,研究氮元素掺杂方式与可见光光催化活性的关系。结果表明有序排列的TiO2纳米管阵列垂直生长在钛基底表面,管长500 nm左右,管径100 nm左右。氮元素掺杂阻碍了TiO2晶粒的增长,抑制了锐钛矿向金红石相的转变。无机氮比有机氮更加利于氮元素进入TiO2晶格,取代态氮比间隙态氮表现出更高的可见光光催化活性。以HCB为目标污染物分析了N掺杂TiO2光催化性能。光催化部分系统分析了煅烧温度、氮源、掺氮量、HCB浓度、HCB溶液pH对N掺杂TiO2光催化性能的影响,还分析了N掺杂TiO2的稳定性。研究表明以2 mol/L氨水为N源450℃煅烧温度条件下合成的光催化性能最好,pH对HCB的降解有影响,中性条件下降解效率最好。N掺杂TiO2有良好的循环使用性能,循环使用6次对仍然有良好的光催化性能。以光催化效果最好钛基N掺杂TiO2纳米管为工作电极,Pt电极为辅助电极,饱和甘汞电极为参比电极,光电催化降解HCB农药废水,实验表明以Na2SO4为电解质光电催化效果比光催化效果好。实验分析了阳极偏压、电解质种类、电解质浓度、pH对光电催化性能的影响。结果表明电压为1V,电解质为Na2SO4,其浓度为0.2 mol/L,pH为5时光电催化效果最好。实验对光催化和光电催化条件下HCB降解机理进行了分析。结果表明光催化和光电降解后产物中除了有氯苯系类化合物,还有苯甲酸、邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二甲酯、醇类、酸类、脂类等物质,说明光催化和光电催化过程不是简单的脱氯过程,而是与水中的羟基自由基发生一系列的反应,从而达到将有毒难降解有机物彻底转化为CO2和H2O的目的。
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