Fe-N-C/石墨烯海绵复合物的制备及电化学性能研究

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随着便携电子市场的发展和交通运输电气化程度的提高,能量存储越来越受到人们的青睐。长期以来,锂离子电池在储能领域已经得到了广泛的应用,但其有限的能量密度和功率密度限制了其在电动汽车领域的使用。近几年来,锂空气电池由于具有超高的理论能量密度(~11400Wh kg-1)而受到了国内外的广泛关注,具有广阔的应用前景。锂空气电池主要是由金属锂负极、多孔正极、催化剂、电解液组成。根据电解液种类和电池结构的不同,锂空气电池可以分为水系、有机系、混合体系和全固态锂空气电池。关于锂空气电池的研究主要集中于正极材料、氧化还原催化剂、电解质等方面。本文以有机系锂空气电池为研究对象,主要针对正极材料和氧化还原催化剂方面,探讨Fe-N-C催化剂与三维石墨烯海绵复合物作为锂空气电池正极材料的性能研究。基于Fe-N-C范畴的非贵金属催化剂作为氧气还原催化剂(ORR)在质子交换膜燃料电池(PEMFCs)领域已经进行了较多的研究。然而其在锂空气电池中的催化性并未得到广泛关注。本文将介绍一种较为简单的方法在高导电性、超轻三维石墨烯海绵上合成Fe-N-C催化剂。首先,通过水热、冻干的过程合成三维石墨烯海绵,再使其与催化剂前驱体复合,通过前驱体的热分解,得到三维石墨烯与Fe-N-C催化剂的复合物。透射电镜(TEM)表征表明Fe-N-C催化剂均匀分布在石墨烯片层上,且通过本合成方法可以使催化剂与石墨烯片层有效结合,保证其具有良好的电子导电性。电化学测试结果表明,Fe-N-C催化剂与3D石墨烯的复合物作为锂空气电池的正极材料与纯石墨烯海绵相比,电池具有较高的容量和良好的循环性能,在以0.15MLiTFSI/DMSO为电解液的条件下,所组装的电池容量达到6762mAh g-1,是纯石墨烯海绵的两倍。在循环性能测试中,含有Fe-N-C催化剂的电池循环50次放电平台保持稳定,充电平台相比纯石墨烯海绵有所降低,电池过电位明显减小,表明Fe-N-C催化剂能够有效的催化锂空气电池充放电过程中的电极反应,在锂空气电池催化剂领域将会有巨大的研究价值。
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