CuO-ZnO-ZrO2甲醇水蒸汽重整催化剂的改性及性能的研究

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以甲醇为原料制氢有三种途径:甲醇水蒸汽重整、甲醇裂解及甲醇部分氧化。甲醇水蒸汽重整(SRM)具有工艺流程短、设备简单、投资少、能耗低、制氢量大及成本低等优点。在SRM反应中对铜基催化剂特别是Cu-Zn-Al催化剂的研究较多,近年来,含ZrO2的铜基催化剂引起了催化学者的广泛兴趣,有关文献报道了过渡金属对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的改性,以提高催化剂的活性和选择性。稀土具有特殊的4f电子结构,对许多反应具有较好的助催效果,用稀土对CuO-ZnO-ZrO2催化剂进行改性的研究未见报道。 本文用稀土对CuO-ZnO-ZrO2催化剂进行改性,首次制备了催化活性较好的CuO-ZnO-ZrO2-RE2O3催化剂,并研究了催化剂对甲醇水蒸汽重整反应的催化性能,利用XRD、TPR、BET、TPD、TG-DTA、UV、TEM和IR等手段对催化剂的结构及性能进行了表征。 稀土的添加对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的活性具有一定的促进作用,其中添加Y2O3的效果最佳。不同Y2O3含量对CuO-ZnO-ZrO2催化剂甲醇转化率和H2产率也有一定的影响,当Y2O3的含量为5mol%时,甲醇转化率和氢气的产率达最大值(甲醇的转化率为74.3%,H2的产率为65%)。XRD结果表明,稀土的加入使CuO和ZnO的粒度变小,CuO的分散度增加,CuO和ZnO之间的相互作用加强。 不同的沉淀温度、沉淀剂、沉淀方式、焙烧温度、液体空速、还原气和水醇比等制备参数对CuO-ZnO-ZrO2-Y2O3催化剂性能有一定的影响。以(NH42CO3为沉淀剂,用反加法、350℃焙烧、水醇比为1.3和用N2+H2混合气还原所得的催化剂性能最好,甲醇的转化率和氢气的产率最佳。 BET和TEM表明,CuO-ZnO-ZrO2催化剂经Y2O3改性后,CuO粒子变小,铜锌组分之间相互接触的几率增大。XRD结果表明,Y2O3的加入未改变CuO-ZnO-ZrO2催化剂中各组分的晶相,只是使结度变差,CuO和ZnO组分更为分散。H2-TPD、CO-TPD和H2-TPR结果表明,Y2O3的加入提高了催化剂中H2吸附量、Cu+的含量及Cu+/Cux0比,加强了CuO和ZnO之间的相互作用,抑制了Cu+的深度还原,使CuO-ZnO-ZrO2催化剂的甲醇水蒸汽重整制氢反应的活性
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