稀土掺杂纳米TiO2薄膜可见光光催化活性的研究

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TiO2光催化氧化技术因其具有能耗低、反应条件温和、操作简便、可减少二次污染等突出优点而日益受到重视。然而由于TiO2的带隙能较大(Eg=3.2eV),只有在紫外光照射下才能表现出光催化活性。而紫外光在太阳光中所占比例较小,使得光利用效率很低。此外,光生电子与空穴的复合几率也较高,以至于光量子产率较低。这些不利因素均使TiO2光催化氧化技术在水处理的实际应用中受到限制。本文针对这些问题,提出了通过稀土离子(La3+、Eu3+、Nd3+)掺杂改性TiO2光催化剂的方法,以期使TiO2的光催化活性提高并使TiO2的吸收波长向可见光方向移动。本文采用溶胶凝胶法制备TiO2薄膜,并研究了各组分加入量、pH值、烧结工艺等因素对成胶成膜、TiO2薄膜的结构和光催化性能的影响。确定了溶胶凝胶方法制备TiO2薄膜的最佳工艺参数为:钛酸四丁酯、乙醇、水和硝酸的配比为1:3:0.1:0.05,最佳提拉层数为5层。研究了不同烧结温度下TiO2薄膜在可见光下对罗丹明B的光催化性能。结果表明,当烧结温度为500℃时,膜层中锐钛矿型TiO2含量较高,并且TiO2薄膜有一定的光催化性能。为了提高TiO2薄膜可见光下的光催化性能,本实验向溶胶中分别加入不同稀土离子(La3+、Eu3+、Nd3+),来研究其对TiO2薄膜光催化性能的影响。结果表明,加入适量的稀土离子可以提高TiO2薄膜的可见光光催化性能,Nd3+的加入提高程度最大, La3+次之, Eu3+最低。当Nd3+掺杂浓度为0.9mol%时,半小时对罗丹明B的光催化效率比未掺杂的TiO2薄膜提高了23.9%。利用SEM、AFM、XRD、XPS等手段对掺杂前后TiO2薄膜的结构进行了分析。结果表明,稀土离子进入到了TiO2膜层当中,稀土离子的掺入使晶粒细化,晶格发生畸变,并且吸附了更多的表面羟基-OH,这些作用有利于提高膜层的比表面积、增加活性点和羟基自由基,进而使TiO2薄膜的光催化活性提高。
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