在目前CO₂减排的背景下，化学链燃烧由于具有内分离CO₂、低NOx及高效燃烧等特点，受到了广泛的关注。其中氧载体是化学链燃烧能否大规模推广及应用的关键所在，得到了国内外学者的深入研究。大量实验研究表明，Ni基氧载体是众多氧载体中应用前景最为广阔的一个。本文利用密度泛函理论，对CO在有氧及无氧条件下，与NiO的微观反应机理研究了系统的研究，对Ni基氧载体的反应性能提供了理论依据。在NiO洁净表面与氧空位表面上，优化了CO的吸附构型。SGGA+U方法可以较好的模拟CO在洁净表面上得吸附；CO以倾斜的方式，弱化学吸附在氧空位上。双CO分子在NiO洁净表面上，不能形成CO₂。在NiO洁净表面与氧空位表面上，分别优化了O₂与O原子的吸附构型。结果表明，O₂更有可能以键长2.395，吸附能为-1.73eV的方式吸附在洁净表面上；而在空位表面，O₂吸附在氧空位上。O原子在洁净表面上，不论在什么吸附位上，均为化学吸附。在预吸附O₂及O原子的洁净表面与氧空位表面上，优化了CO再吸附的构型。结果表明，在NiO洁净表面与氧空位表面，预吸附O₂条件下均不能形成CO₂；但是当O原子预吸附时，CO可以与O原子反应形成CO₂。本论文揭示了气体燃料CO与NiO在有氧及无氧条件下的反应机理。