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本文采用脉冲激光沉积法制备了具有室温铁磁性的Co掺杂及Co,Cu共掺杂ZnO稀磁半导体薄膜材料。其同时具有电子的电荷属性和自旋属性,在高密度非易失性存储器、光隔离器、磁感应器、半导体激光器、半导体集成电路和自旋量子计算机等领域有广泛的应用前景。我们采用X射线衍射仪、X射线荧光光谱、扫描电子显微镜、拉曼光谱、扩展X射线吸收精细结构、振动样品磁强计和综合物理性能测量系统、高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱仪、霍尔效应、紫外-红外光谱仪等分析测试手段,研究了Co及Co,Cu共掺杂ZnO薄膜的组成成分、微观结构、磁学性能等特点,以及磁性的产生机制。
实验结果表明,Zn0.92Co0.08O具有本征的室温铁磁性。一系列的结构特征和化学分析表明,Co2+离子进入ZnO晶格取代了Zn2+离子的位置。薄膜的饱和磁化强度随着退火气氛的改变而变化,即氧气氛退火可以降低薄膜的饱和磁化强度,而真空和氢气退火能够提高薄膜的饱和磁化强度。氢气退火后可以达到最大的饱和磁化强度值为~13.1emu/cm3。研究表明氧空位可以调制Zn0.92Co0.08O薄膜的铁磁性。磁性能的提高是由于在还原性气氛中(真空和氢气)退火产生的氧空位引起的增加的载流子(电子)浓度,这和载流子调控机制是一致的。
接下来,我们在此基础上进一步进行了Cu的共掺杂。结构测量和化学分析表明Co2+和Cu2+离子成功的掺入ZnO晶格中。Zn0.92-xCo0.08CuxO薄膜的饱和磁化强度随着Cu含量的增加而增加,在Cu含量为x=0.031时达到最大值为15.5216 emu/cm3,而当进一步增加Cu含量,饱和磁化强度则减小。另外,饱和磁化强度值随着退火气氛的改变而改变,即氧气氛退火可以降低薄膜的饱和磁化强度,而氢气退火能够提高薄膜的饱和磁化强度。氢气退火后可以达到最大的饱和磁化强度值为26.5 emu/cm3(0.86±0.016μ B/Co)。样品的居里温度在350 K以上。在Co:ZnO中共掺入Cu可以导致磁性能的提高是由于Cu2+的自旋贡献以及掺入Cu后引起的额外的n型载流子。研究表明氧空位在具有本征室温铁磁性的Zn0.92-xCo0.08CuxO薄膜中起到一个重要的作用,载流子调控机制可以用来解释样品的本征室温铁磁性起源。