二硫化钼/氮掺杂石墨烯复合纳米结构的调控及其储锂性能研究

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近年来,由于能源和环境问题的影响,锂离子电池得到了巨大的发展。对于锂离子电池来说,电极材料直接影响和决定着其性能和应用。然而,传统的石墨负极其较小的理论容量(372 m Ah/g)已不能满足电池发展的要求。为此,许多研究者都在一直努力着,希望开发出新型的高容量和长寿命的可替代负极材料。在众多负极材料中,二硫化钼(Mo S2)因其具有较大的理论比容量(~670 m A h/g)以及类石墨的层状结构而受到广泛关注。然而,Mo S2也有其自身的缺陷,体积膨胀大,导电率低等缺点也限制了其应用。所以,通过与高比表面积和导电性优异的石墨烯材料相结合,来增强其导电性,缓解循环过程的体积膨胀效应,来达到提高其电性能的目的。本论文在现有研究的基础上,通过一步水热法,制备出形貌可控和储锂性能优异的Mo S2/氮掺杂石墨烯复合纳米材料。主要研究内容如下:第一部分,以钼酸钠为钼源,硫脲为硫源,在高分子化合物聚乙烯亚胺(PEI)的辅助作用下,通过一步水热合成,得到致密网格状的二维片状的Mo S2紧密负载在氮掺杂的石墨烯上的复合纳米结构。实验与理论结果表明,超薄Mo S2纳米片和高导电性的石墨烯的有效结合,增强了离子和Mo S2/N-graphene复合材料的电荷转移动力学。更特别是,PEI中的N原子可以为锂离子提供更多额外的存储位置。因此,合成的Mo S2/N-graphene复合电极具有较高的可逆储锂容量和优异的循环稳定性,在100 m A/g的电流密度下循环100圈,其可逆容量仍达到1025m Ah/g。第二部分,通过表面活性剂(PVP)的诱导组装,在掺氮的还原氧化石墨烯上定向组装均匀的Mo S2纳米粒子(F-Mo S2/NG)。所制备的三维花状Mo S2纳米材料具有高度取向的开放微结构和超薄的Mo S2层。将石墨烯纳米片和Mo S2组合以提高电荷转移,扩大Mo S2的层间距以促进锂离子扩散,以及通过N掺杂对石墨烯纳米片进行改性,以增强其在循环过程中与活性物种的相互作用。并且,合成的F-Mo S2/NG复合材料电极在电流密度为100 m A/g的150个循环下具有高可逆性的锂储存容量,最大可达1060 m Ah/g,并且没有显著的降低。因此,F-Mo S2/NG显示出高的可逆容量,优异的循环性能和倍率性能。
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