稻草活性炭加速偶氮染料厌氧降解机理研究

来源 :苏州科技大学 | 被引量 : 6次 | 上传用户:xiaohengjun
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偶氮染料废水因其具有成分复杂、毒害大、水量大等特点,在传统的生物处理工艺中降解缓慢。碳材料具有发达的孔隙结构和比表面积,且结构中含有较多的官能团,使其具有优异的物理和化学特性,一直都是广大学者研究的热点。本研究利用稻草秸秆制备了稻草活性炭(SAC)和改性稻草活性炭(SACM)两种材料,有针对性的去除模拟染料废水中的金橙G(OG)物质,研究了SAC和SACM在促进Na2S化学降解OG和厌氧颗粒污泥生物降解OG过程中的影响因素以及其在UASB连续流工艺中实际应用的可能性。首先通过表征手段对(NH42HPO4作为活化剂制备的SAC和酚类物质改性制得SACM的物理和化学性质进行了分析,其中SEM结果表明,SAC和SACM均具有发达的孔隙结构和比表面积,内部孔隙大多是微孔结构,经过对苯二酚改性后的SACHQ-1.0和苯邻二酚改性后的SACCT-1.0比表面积明显下降,而苯酚改性后的SACCT-1.0比表面积明显上升;红外光谱结果显示了,SAC和SACM的结构中有大量官能团存在,且酚类改性后的SACM结构中的含氧官能团明显增多;拉曼光谱结果表明SAC和SACM结构中的无序碳原子或结构缺陷较少;采用漂移法测定SAC3与SACPH-1.0的pHpzc,得出SAC3和SACPH-1.0的pHpzc分别为2.62和2.21。然后研究了在OG的化学还原降解过程,发现单独Na2S对OG的还原降解效率较低,当Na2S浓度为10mmol/L、温度为37℃和反应初始pH为7.2的条件下,OG的脱色率仅为49%;其中反应初始pH值对OG的降解影响较大,pH值在7.28.4范围内,OG降解效果较好,pH>8.4后,OG降解效果明显变差,而pH值下降到6时,OG基本没有降解。而投加SAC和SACM后Na2S还原降解OG的速率显著上升,且投加SACM的效果要好于SAC;在研究SAC促进Na2S还原降解OG的过程中,发现30%(Wt)的(NH42HPO4浸渍后制备的SAC3效果最好,当SAC3投加量为0.3g/L、Na2S浓度为10mmol/L、温度为37℃和反应初始pH为7.2的条件下,仅需90min后OG的脱色率就达到了100%,在SAC3/Na2S体系还原降解OG的过程中,OG的降解速率与SAC3投加量、Na2S浓度、温度等成正相关,与pH成负相关。在SACM促进Na2S还原降解OG的过程中,发现苯酚浓度为1.0mmol/L时制备的SACPH-1.0效果最佳,当SACPH-1.0投加量为0.3g/L、Na2S浓度为10mmol/L、温度为37℃和反应初始pH为7.2的条件下,仅需30min后OG的脱色率就达到了100%,OG的降解速率与SACPH=1.0投加量、Na2S浓度、温度等成正相关,与pH成负相关。通过TOC和UV-Vis光谱分析,得出SAC3/Na2S和SACPH-1.0/Na2S体系中OG的矿化率分别为22.8%和34.2%,且OG结构中的偶氮键和萘环结构特征吸收峰随着反应的进行不断下降,最后完全消失。最后研究了OG的生物降解过程,发现单独AGS体系降解OG的效率较低,当AGS浓度为30mmol/L、温度为37℃和反应初始pH为7.2的条件下,48h内OG的脱色率仅为53.7%;远小于投加SAC3(0.3g/L)和SACPH-1.0(0.2g/L)后的72.2%和90%;SAC3/Na2S和SACPH-1.0/Na2S体系对OG的降解速率与SAC3和SACPH-1.0投加量、AGS浓度、温度、营养液浓度成正相关,与pH成负相关。在单独UASB连续流系统中,当进水OG的浓度提高到150mg/L时,60d后系统出水的OG浓度达到46mg/L左右;而投加碳材料后连续运行40天,SAC3/UASB和SACPH-1.0/UASB连续流系统出水中OG浓度分别降低至25mg/L和16mg/L左右且保持稳定;说明SAC3和SACPH-1.0不仅在加速AGS降解OG的血清瓶实验中效果优异,而且在接近实际偶氮染料污水处理工艺的UASB连续流模型中,同样发挥出较好的效果,使得这种环境友好型材料的实际应用成为可能。综上可知,SAC3和SACPH-1.0作为氧化还原介体(Redox Mediators)具有更大的比表面积,且其结构中的含氧官能团也较多,对Na2S或者AGS与OG之间的电子转移起到了加速的作用,SAC3和SACPH-1.0作为RM转移电子的速率主要跟自身物理和化学性质有关,可总结为一下两点:(1)SAC3和SACPH-1.0吸附性能;(2)SAC3和SACPH-1.0表面含氧官能团含量。并通过GC-MS对OG化学和生物降解的产物和途径进行了分析。
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