【摘 要】
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二维(2D)聚合物g-C3N4半导体光催化剂的平面结构由三嗪单元组成,层和层之间的键合为弱范德华力,因此这类结构比石墨烯更容易剥离。g-C3N4具有如下优点,一是带隙较窄(室温下Eg=2.73eV),因而对可见光具有较好的响应。二是g-C3N4平面能够在光激发下产生较多的超氧基自由基活性位点,参与氧化还原反应表现出较高的光降解能力和产氢能力。三是制备过程简单,制备前驱体也有很多材料可供选择,如三聚
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二维(2D)聚合物g-C3N4半导体光催化剂的平面结构由三嗪单元组成,层和层之间的键合为弱范德华力,因此这类结构比石墨烯更容易剥离。g-C3N4具有如下优点,一是带隙较窄(室温下Eg=2.73eV),因而对可见光具有较好的响应。二是g-C3N4平面能够在光激发下产生较多的超氧基自由基活性位点,参与氧化还原反应表现出较高的光降解能力和产氢能力。三是制备过程简单,制备前驱体也有很多材料可供选择,如三聚氰胺,尿素,硫脲等都是价格低廉、制备没有特别要求的材料。但是,单一g-C3N4作为半导体光催化剂其催化性能受到众多因素的制约,如电子-空穴复合率高、比表面积低、结晶度不高以及电荷传输速度缓慢等。将g-C3N4与其他高效可兼容的催化剂结合形成复合结构有利于进一步增强可见光吸收率和增大比表面积,同时在增加比表面积基础上将催化剂表面上的活性位点增多以及提高复合材料的稳定性来降低电子-空穴复合率和增加使用寿命的特点能大幅度提高g-C3N4的光催化性能,提供了一种构筑新型催化剂复合材料的新路径。本论文围绕g-C3N4的光催化性能展开研究,将其和金属硫化物以及非金属材料复合构成多种类型的二维复合光催化材料并研究其显微结构和光催化性能,发现g-C3N4表面附载低维材料修饰之后,在热力学、光化学、光电学等领域表现出高效性能,特别是通过降解有机物验证复合材料与纯半导体材料相比有十分明显的光催化性能的提高。主要研究内容和结果如下:1、基于简单的水热合成和超声化学负载,以乙炔黑(AB)为桥构筑g-C3N4纳米层和二维MoS2夹心结构。将1%AB负载到2D g-C3N4/(x%)MoS2上不仅可以加速电荷转移,还可以减少电子-空穴复合率,从而提高单位时间内的光催化效率。研究表明,三元g-C3N4/AB/3.1%MoS2催化材料在130分钟内降解甲基蓝的降解率可达到94.29%,明显高于纯g-C3N4(80%)或MoS2(51.74%)。由于三元非均相催化剂实现了材料之间的互补特性,拓宽了光催化性能,加快了污染物的降解速度,为环境友好化提供了可行的解决方案。2、利用g-C3N4作为基底采用硫化物MoS2/SnS2水热复合构成二维片状堆叠三元复合物,三层片状复合物充分增加了表面积和表面活性位点。结构表征表明三种催化物质可以有效复合在一起。得益于三种材料之间匹配的能级结构和优势互补,复合物在降解有机物方面表现出优越的光催化性能。三元复合物g-C3N4/SnS2/MoS2中当SnS2/MoS2占比20%时光催化性能远远超过单一 C3N4、SnS2、MoS2以及它们的任何二元结构,表现为只需要60min可见光照射就可以100%降解有机污染物。以上研究表明,g-C3N4作为明星光催化材料存在像电子-空穴复合率高、比表面积小以及较低的可见光吸收等不足之处。将其和非金属单质以及金属硫化物复合之后形成有效的低维异质结构,通过形貌调控增大比表面积并加速光生电子-空穴分离,大幅度提高了体系的光催化性能指标。在未来半导体传感器、光电器件以及储能部件等领域都有十分重要的应用价值。
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