本文以238U核素为研究对象,采用钙钛锆石和榍石矿相组合,较为系统的进行了含铀废物晶格固化研究,证实了钙钛锆石和榍石基晶格固化体具有优良的性能。研究以天然锆英石、碳酸钙、二氧化钛和硝酸铀酰为原料,通过高温固相反应,制备了对UO2包容量分别为4.9wt%、9.84wt%、14.70wt%、19.53wt%和24.32wt%的晶格固化体。借助于XRD、SEM/EDS和MCC-1静态浸泡法对固化体的矿相组合、微观结构、矿相化学组成和抗浸出性能等进行了分析。研究结果表明,掺铀量对基材的合成与固化体的烧结温度无明显影响,不同实验配方合成钙钛锆石和榍石的最低温度为1200℃,不同包容量固化体的最佳烧结温度为1290℃。在1290℃烧结时,固化体中固相反应完全,矿相结合致密,晶体结构牢固,有较高的密度(>3.9g/cm3),较小的显气孔率(<3%)和较大的线收缩率(>12%)。元素在固化体中分布均匀,无明显团聚体存在。U4+主要固溶于钙钛锆石的Zr位,当包容量较大时,局部范围内U4+对Zr4+的取代量大于0.5,产生烧绿石相。晶格固化体的抗浸出性能良好,第42天浸出率小于1×10-8cm/d,累计浸出分数小于1×10-6cm,元素归一化浸出率小于2×10-4g/m2?d,各项数据均比玻璃固化体低2-3个量级。