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催化是化学工业的支柱,绝大部分化工合成工艺都涉及到催化反应。沸石分子筛因其酸性可调、孔道一致、热稳定高等优点在化工行业得到广泛的应用,但是传统微孔沸石分子筛由于孔径较小(小于1.2nm),对含较大尺寸反应物或产物的反应活性较低,而且反应过程中容易出现积碳、结焦等问题。为解决此类问题,科研工作者引入了多级孔沸石分子筛的概念,即在微孔沸石晶体中引入介孔或大孔。这类材料在催化裂化、催化氧化、傅-克烷基化、羟醛缩合等反应中表现出良好的催化性能。进一步对多级孔沸石分子筛进行杂原子掺杂有望大幅提高材料催化活性或拓展应用范围,然而目前直接合成杂原子的多级孔沸石分子筛存在一定的困难,而二次合成(离子交换、改性或同晶置换)工艺在传统微孔分子筛研究中已有较为成功应用,利用二次合成工艺可以相对容易的制备掺杂杂原子的微孔沸石分子筛。因此能否将二次合成工艺引入到含杂原子的多级孔沸石分子筛中是一个值得深入研究的课题。为此,本论文展开下述工作: 以蒸汽辅助法和水热法这两种合成工艺制备多级孔β沸石分子筛,并考察其结构与催化性能的差异。XRD、SEM、氮气吸附脱附测试等表征表明两种合成方法制备的材料均具有很好结晶性能和介孔结构,但是两者在结构上与微观形貌上均有一定的差异。以苯与苯甲醇的傅克反应为探针反应,我们发现蒸汽辅助法制备的材料具备更高的转化率,这和该材料相对更高的孔容是一致的。 以水热法制备的多级孔β沸石为基体,经过脱铝、掺钛的二次合成路线制备出具有多级孔结构的钛硅沸石。XRD、UV-Vis、ICP、TEM等表征证实钛原子成功掺杂进入骨架当中,并与氧原子呈现四配位状态。所合成的多级孔含钛β沸石可应用于环己烯、十二烯的环氧化反应。对于较小分子的环已烯催化氧化。多级孔钛硅分子筛与微孔钛硅分子筛具有近似的催化性能,表明两者具有类似的活性中心,而对于较大分子的十二烯环氧化,由于尺寸效应,多级孔钛硅分子筛具有更高的反应活性。 作为对比,我们以蒸汽辅助法制备的多级孔β沸石为基体,利用上述二次合成工艺合成多级孔钛硅沸石。XRD、UV-Vis、ICP、SEM等表征同样证实了材料中成功地掺杂了钛原子,且该材料在十二烯环氧化反应中比水热法为基体合成的钛硅沸石具有更好的催化性能。在三甲基苯酚的氧化反应中,相比于微孔钛硅分子筛,该催化剂具备更优异的催化性能。