作为第三代半导体材料,Ⅲ-Ⅴ族氮化物（AlN、GaN、InN、BN）及其混晶因其在微电子、光伏器件、自旋电子等领域有着广阔的应用前景,引起了人们的极大兴趣。目前,通过对已有优质材料进行重新设计,引入杂质、缺陷,施加应变等一系列过程去实现材料物性的调控,创造出满足各种高性能需求的具有新物性的材料,已成为了半导体材料研究的主要路线。晶体掺杂的方式通常可分为替位掺杂、间隙掺杂、或吸附外来原子。本文以Ⅲ-Ⅴ族氮化物不同异构相的块体和表面作为掺杂改性的研究对象,采用第一性原理方法,系统地研究了掺杂体系的稳定性、声热以及电磁等性质。主要内容及结果如下:1.基于密度泛函理论（DFT）,研究了Al_xGa_1-xN（0≤x≤1）混晶的几何结构、稳定性、电子性质、以及声子和相关热力学性质。采用广义梯度近似（GGA）和局域密度近似（LDA）两种交换泛函,确定了不同组分的最佳掺杂位置及最优结构,并揭示了Al_xGa_1-xN混晶在0≤x≤1范围内声子谱的变化特征。结果表明,稳定Al_xGa_1-xN结构的声子振动频率随Al含量增加而增大。零温和室温下,德拜温度与Al组分近似成线性相关。此外,计算结果还探明了高频介电常数、亥姆霍兹自由能、零点能及比热与掺杂组分的依赖关系。2.为了探究Al_0.25Ga_0.75N表面与氧原子吸附的相互作用机理,设计了Al_0.25Ga_0.75N（0001）表面吸附O原子的各种可能构型。对于不同的O原子覆盖度,考虑了三种吸附位点。基于此,对Al_0.25Ga_0.75N（0001）表面的（2×2）超胞进行了第一性原理计算,确定了O原子的最优吸附位。吸附能的计算结果表明,所有的吸附过程都是放热的,即（0001）表面对O的具有较强的活性。相对本征结构而言,Al的掺杂更有利于O原子的吸附。3.对于下一代自旋电子纳米器件,探索具有高居里温度（T_C）、宽半金属带隙和大磁各向异性能（MAE）的铁磁（FM）半金属材料是十分必要的。从密度泛函理论计算出发,预测了Mn掺杂III-N低密度团簇组装sodalite（SOD）相中的两种材料。其中,SOD-（Al,Mn）N和SOD-（Ga,Mn）N因其较强的Mn-N交换作用,具有较强的FM基态,T_C温度较高,分别高达788 K和633 K。SOD-（Al,Mn）N和SOD-（Ga,Mn）N的磁矩均为4μ_B。它们都具有较大的半金属直接带隙,分别为1.70 eV和1.33 eV。大的半金属带隙可以有效地防止自旋输运过程中的自旋反转散射,保证了室温下半金属性的应用。此外,SOD-（Al,Mn）N和SOD-（Ga,Mn）N的MAEs分别为-0.56和-0.53 meV/Mn,比Fe/Co/Ni等传统磁性材料的MAEs大近两个数量级。这些优良的特性使得SOD-（Al,Mn）N和SOD-（Ga,Mn）N组成的FM体系在自旋电子学中展现着广阔的应用前景。