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本论文结合目前金属以及非金属材料最前沿的制备技术,借鉴纳米铸造的手段,探索新型催化剂的制备方法,尝试将金属催化剂制备成大比表面,易回收,同时方便介质传输的新型高效催化剂,并深入研究其性能与结构之间的关系。
本论文采用不同途径合成了不同类型的催化剂,并深入研究形貌与结构的关系,为开发新型高效催化剂进行了有益的探索。全文围绕上述目标主要开展了以下几方面的工作:
(1)利用活性晶种Pd引发化学镀的方法将金属镍沉积在功能化的介孔分子筛SBA-15孔道内,根据反向复制原理,除去模板后,成功的制备出有序阵列结构的介孔金属Ni催化剂。研究表明,由于材料巨大的表面积赋予了该催化剂高活性,同时多晶的结构使得催化剂表现出较高的热稳定性。
(2)通过化学置换的方法,调节分散剂PVP的浓度,制备出尺寸可控的均匀空壳Ni-Pt球,并考察了其催化性能与其结构的关系。研究表明,该类催化剂比普通方法制备的合金纳米颗粒催化剂性能优越,这主要归因于其较大的比表面和特殊的界面结构。同时,该材料是亚微米尺寸的,使得催化剂的回收和处理容易,套用次数大大增加。此外,本方法具有普遍的意义,它可以发展为一般的方法并应用到其它合金的纳米材料的合成中。
(3)拓展了纳米Ni-Pt空壳球的应用,将7~8nm的空壳球表面改性,与载体表面功能化基团形成非共价键作用,成功地将空壳球负载到介孔FDU-12载体的孔道中。研究表明,与普通无规则孔道载体相比,由于载体孔道的限域作用可以防止催化剂的流失,同时发挥了该类催化剂优越的催化性能。
本论文通过XRD、BET、TEM、SEM等测试手段,对材料的形貌进行了详细的分析和表征,详细讨论了不同材料的形成机理,并通过XPS、SAED等相关表征进一步研究了了材料的表面性质,同时利用对氯硝基苯选择性催化加氢为探针反应探讨了催化剂结构与性能的关系。研究结果表明,这类新型的纳米组装体系的大比表面的金属催化剂催化性能明显优于普通催化剂,这主要归因于更多的活性位的暴露,同时表面多孔的结构更加方便介质的传输和扩散,此外催化剂颗粒具有较大的宏观尺寸,在催化剂回收和处理过程中可以很好地防止催化剂流失。实验结果证明该类催化剂是一种高效催化剂。