土壤细菌胞外聚合物对溶液中U(Ⅵ)的作用机制研究

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铀作为一种重要的战略资源在多个领域中都有重要的用途,铀资源的生产与应用增加的同时,带来的土壤环境问题也与日俱增,土壤中的铀能通过多种渠道进入人体,危害人体健康。土壤细菌胞外聚合物(SB-EPS)是土壤细菌在生命活动中分泌和菌体死亡裂解时释放的一种生物大分子混合物,与土壤中金属离子有复杂的相互作用,可能会对铀元素在土壤层中的活动和形态转变造成影响。本论文为探究SB-EPS对溶液中U(VI)的作用机制,进行了一系列单因素实验和表征分析。对培养的得到的土壤细菌菌群的16S rRNA进行高通量测序,分析结果表明菌群样本的种群结构和谱系发展都表现较好,覆盖率为99.9%,说明结果能反应真实的菌群状态。分析测得土壤细菌菌群代谢丰度排序为:糖类>氨基酸及其衍生物(蛋白质)>辅助因子和维生素类>萜类化合物和酮>类脂化合物>核苷酸。采用超声波法配合高速离心提取土壤细菌产生的胞外聚合物,对SB-EPS的产量实验表明,土壤细菌菌群应在30℃时培养。SB-EPS和U(VI)在不同pH、温度、接触时间和初始U(VI)浓度条件下的单因素实验结果表明,反应最佳pH值为5,最佳反应温度为40℃,反应进行到在120 min左右接近动态平衡,140~160 min时基本完全平衡。当初始U(VI)浓度为50 mg/L,pH为5时,反应温度为40℃,接触时间为120 min时,SB-EPS对溶液中U(VI)的吸附量和吸附率分别为8.75mg/g,58.36%。动力学分析和等温线分析表明准二级动力学模型、Elovich模型和双常数模型和Freundlich等温线模型都适合描述SB-EPS吸附溶液中U(VI),而粒子扩散模型对30℃和35℃下的反应拟合度较好,说明该过程是复杂的以化学机制为主的多分子层反应,U(VI)在SB-EPS上为非匀质扩散。使用SEM、EDS-Mapping、FTIR和XPS分析探讨SB-EPS与U(VI)之间作用机制,分析结果表明SB-EPS对溶液中U(VI)有物理吸附、化学络合和生物还原作用。U(VI)能和SB-EPS上的羟基、羧基、氨基、酰胺基和磷酸基因等结合,同时也会影响SB-EPS的分子构象与性质。本论文能够为研究铀在土壤环境中的迁移转化行为和利用微生物法处理土壤中铀污染的长效性提供一些参考。
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