【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（solid oxide fuel cell,SOFC）因具有低污染物排放、高能量转换效率（达65%）、无振动低噪音等优点受到了广泛关注。传统的氧离子导体燃料电池（oxygen ion conducting SOFC,O-SOFC）主要在800-1000℃的温度范围内运行,高温可促进离子在电解质中的传输并加快电极反应动力学。然而,如此高的工作温度也带来了热机械稳定性差和难于密封等
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固体氧化物燃料电池（solid oxide fuel cell,SOFC）因具有低污染物排放、高能量转换效率（达65%）、无振动低噪音等优点受到了广泛关注。传统的氧离子导体燃料电池（oxygen ion conducting SOFC,O-SOFC）主要在800-1000℃的温度范围内运行,高温可促进离子在电解质中的传输并加快电极反应动力学。然而,如此高的工作温度也带来了热机械稳定性差和难于密封等若干挑战,导致电池的寿命缩短和成本增加。因此,大量的研究工作致力于将温度降低至中低温（600-800℃）。相比较于O-SOFC,质子转移所需的活化能比氧离子扩散的活化能低,在较低至中间的温度范围内,质子比氧离子更容易获得更高的电导率。因此,质子导体燃料电池（proton conducting fuel cell,PCFC）已成为SOFC领域的热门研究课题。然而其实际发展仍落后于相对成熟的O-SOFC,关键问题是缺乏合适的阴极材料。本文旨在开发适合在质子导体燃料电池上运行的阴极材料,使其在中低温条件下可以稳定运行并获得较高的输出功率。具体研究结果如下:（1）通过调控B位金属离子的含量成功制备Ba(Fe0.6Co0.4)1-x(Zr0.8Y0.2)xO3-δ（BFC（ZY）x,x=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5）阴极材料,然后以Ni-Ba Zr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ（BZCYYb）为阳极,BZCYYb为电解质,制成阳极支撑的单电池Ni-BZCYYb∣BZCYYb∣BFC（ZY）x,系统地研究了阴极材料的相结构、ORR活性以及电池的电化学性能。XRD分析表明乙二胺四乙酸-柠檬酸（EDTA-CA）联合络合法制备的五种粉体均呈现立方钙钛矿相结构,与电解质BZCYYb具有良好的化学相容性。电化学性能测试表明700℃时,BFC（ZY）0.1为阴极的单电池具有最高的输出功率密度和最小的极化电阻,716.10 m W·cm-2和0.031Ω·cm~2。稳定性测试中,单电池Ni-BZCYYb∣BZCYYb∣BFC（ZY）0.1在600℃、恒定电压为0.54 V下,30 h内功率密度没有明显下降。（2）采用EDTA-CA联合络合法制备了两相复合材料Ba(Fe0.6Co0.4)1-x(Ce0.8Y0.2)xO3-δ（BFC（CY）x,x=0.2、0.3、0.4、0.5）,其在高温烧结时会自组装成两相均匀分布的材料。初步通过XRD分析验证设计思路的正确性。制备了Ni-BZCYYb∣BZCYYb∣BFC（CY）x单电池。实验结果显示,BFC（CY）0.3阴极材料具有最大的输出功率和最小的极化电阻,在700℃时最大功率密度为827.9 m W·cm-2,极化阻抗为0.0165Ω·cm~2。在600℃,恒定电压为0.7 V条件下,单电池Ni-BZCYYb∣BZCYYb∣BFC（CY）0.3在30 h测试期间内,一直保持在高电流密度0.918 A·cm-2的状态。
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