【摘 要】
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四环素是一类重要的广谱抗生素,普遍应用于医疗健康和动物养殖等方面。然而,伴随着大量生产和广泛使用,全球范围内四环素残留问题日益加剧,严重威胁着生态环境和人体健康。环境友好型光催化技术可以将太阳能转换为化学能来高效降解四环素污染物,在环境修复领域有着深远的发展前景和研究意义。近年来,金属有机骨架材料因为具有大比表面积、高孔隙率和可调谐结构等优良性能备受学者关注,其中MIL-100（Fe）可见光响应良
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四环素是一类重要的广谱抗生素,普遍应用于医疗健康和动物养殖等方面。然而,伴随着大量生产和广泛使用,全球范围内四环素残留问题日益加剧,严重威胁着生态环境和人体健康。环境友好型光催化技术可以将太阳能转换为化学能来高效降解四环素污染物,在环境修复领域有着深远的发展前景和研究意义。近年来,金属有机骨架材料因为具有大比表面积、高孔隙率和可调谐结构等优良性能备受学者关注,其中MIL-100（Fe）可见光响应良好,毒性较低,还具有一定的水热稳定性,在环境光催化领域表现出巨大的潜在应用前景。然而,单体MIL-100（Fe）的光生电子空穴极易重新复合,光催化活性较弱。因此,本论文通过与半导体复合对MIL-100（Fe）进行改性,制备了两类不同异质结型光催化剂,并将它们应用于去除水中四环素,分析了四环素中间产物的性质及转化路径,探索了两种MIL-100（Fe）基光催化剂的性能和机理。本论文的主要研究结果如下:（1）采用溶剂热法成功制备出In2S3/MIL-100（Fe）异质结型光催化剂,多项表征结果显示了大量In2S3颗粒包裹在MIL-100（Fe）表面。在可见光辐射下,ISMIL-16光催化降解四环素的速率常数为1.231×10-2 min-1,分别是MIL-100（Fe）和In2S3的3.9倍和2.3倍。虽然ISMIL-16具有更小的比表面积和孔体积,但是MIL-100（Fe）和In2S3形成的type-Ⅱ异质结有效提升了光生载流子的分离效率,使复合材料的光催化活性大大增强。基于活性物质捕获实验结果,h+和·O2-对四环素的光催化降解起主要作用,而·OH的贡献较小。（2）与type-Ⅱ异质结相比,Z型异质结可以保留更高的氧化还原电位,更有利于污染物的降解。因此,本研究通过复合MIL-100（Fe）和Bi2WO6纳米片成功得到Z型异质结光催化剂。在自然阳光照射下,BMIL-12表现出最强的光催化活性,其对四环素的降解速率分别是MIL-100（Fe）和Bi2WO6的16.1倍和3.9倍。实验结果显示BMIL-12不仅适用于多种环境条件,而且具有良好的稳定性和可重复性。此外,研究发现四环素的中间产物主要有类似腐殖酸和类似富里酸物质,随着光催化反应进行被不断矿化,同时反应溶液的生物毒性首先会逐渐增强,随后开始减弱。MIL-100（Fe）的引入不仅有效提升了复合材料的比表面积和光吸收能力,而且与钨酸铋纳米片形成Z型异质结构,实现了光生电子空穴的空间分离,使光催化活性增强,同时也提升了复合材料的氧化还原能力,更有利于污染物的降解。
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