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长寿命重核素在核环境、核废物处理等许多领域有着重要的地位和广泛的应用。93Zr是一种长寿命裂变产物核素,其衰变方式为β-(0.091 MeV,2.5%;0.06 MeV,97.5%)衰变,半衰期为1.53×106 a,在核数据测量与核工程研究中具有重要意义。151Sm也是一种裂变产物核,半衰期为(90±8)a,对其精确测量可以为环境科学、生命科学、核工程、核数据等提供重要的信息。然而长寿命核素丰度低,含量少,普通的衰变计数法或质谱计都难以进行精确的测量。AMS是七十年代后期发展起来的一种分析微量核素和探测稀有粒子的新方法,其测量同位素丰度灵敏度可以达到10-10以上,成为测量微量长寿命重核素的最佳方法。但是,AMS是采用实际样品测量值与标准样品测量值相比较的一种相对性测量方法,所以其测量的精度和准确度依赖于标准样品的精度和准确度。
目前93Zr、151Sm的AMS实验室标准样品的定量结果的不确定度大、可靠性不高,还不能满足高灵敏AMS测量的要求。本论文工作研制和发展了93Zr、151Sm的实验室标准样品的定值,实验所用的93Zr、151Sm样品是在中国原子能科学研究院的重水反应堆上辐照通过(n,γ)反应生成的。采用多种方法测量了93Zr、151Sm的实验室标准样品,经过分析比较把采用多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)法测得93Zr/92Zr的比值为(2.75±0.07)×10-5和利用表面热电离质谱(TIMS)测得151Sm/150Sm比值为(3.750±0.002)×10-3作为实验室标准样品的最新定量结果。通过液闪β放射性计数法测量得到了151Sm的新半衰期为(96.7±2.8)a和151Sm在衰变时放出的21.5 keVγ射线的分支比为(3.16±0.13)×10-4,比文献中给出的结果更为
在该论文中本人做了大量的调研工作,独立完成了对辐照后样品93Zr、151Sm同位素丰度比计算值的修正和采用衰变计数法测量了93Zr/92Zr的同位素比值、151Sm的半衰期及其γ射线的分支比的测量。参加了两个核素MC-ICP-MS、TIMS及液闪β放射性计数法同位素比值的测定。采用多种方法分别测量了辐照后的样品,其结果得到了相互验证,给出了93Zr、151Sm的AMS测量实验室标准的新数据。
但是实验室条件、仪器本底及探测效率刻度等都会对辐照后的样品测量结果的误差产生影响,特别是辐照后的样品中的同量异位素干扰,使测量结果的不确定度还比较大。通过化学分离来降低同量异位素干扰,可以进一步提高测量的精度和减小测量的不确定度。