木紫珠和黄荆的化学成分研究

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本论文由三章构成:第一章为木紫珠(Callicarpa arborea)地上部分化学成分及生物活性研究;第二部分为黄荆(Vitex negundo L.)茎叶化学成分及生物活性研究;第三章综述了2019年国内外对二萜类化合物抗炎及与炎症相关疾病的研究概况。本论文通过利用现代分离技术,如正相硅胶、反相硅胶、羟丙基葡聚糖凝胶、高效液相色谱,结合NMR、HRESIMS、X-ray单晶衍射等结构鉴定手段,系统开展木紫珠地上部分和黄荆茎叶中的化学成分研究,旨在寻找结构新颖和活性优良的二萜类化合物。第一章论述了木紫珠(C.arborea)地上部分的化学成分研究及生物活性研究。木紫珠是唇形科(Lamiaceae)紫珠属(Callicarpa)植物,其叶研粉常用作外伤止血,治疗鼻衄、消化道出血或子宫出血。我们从木紫珠地上部分的80%丙酮/水溶液提取物中分离鉴定了36个对映-克罗烷型二萜类化合物,其中6/6环系骨架22个,5/6环系骨架14个,包括31个未见文献报道的新化合物。生物活性结果表明化合物1,2,4,5,6,7,8,9,12,13,14,16,19,24,25,28,29,30,32,33和35能够显著抑制LDH释放。第二章论述了黄荆(V.negundo L.)茎叶部分的化学成分研究。黄荆是唇形科(Lamiaceae)牡荆属植物(Vitex Linn.),其茎叶可以治疗痢疾;种子有清凉镇痛、镇静的功效;根可以驱虫;花和枝叶可以用以提取芳香油。我们主要研究黄荆的茎叶部分90%甲醇/水溶液提取物的化学成分,从中分离鉴定了28个化合物,其中15个新的海里曼烷型(包含2个二降二萜和1个三降二萜)和2个新的克罗烷型二萜类化合物,以及11个其他类型的已知化合物(包含3个倍半萜、2个三萜、5个黄酮和1个生物碱类化合物)。ELISA结果显示化合物41能够显著抑制IL-1β的分泌。Q-PCR结果显示化合物41能够显著抑制IL-1β、IL-6和i NOS表达,而对TNF-α的表达无明显影响。通过植物化学的各种分离纯化和结构鉴定技术,从木紫珠的地上部分和黄荆的茎叶部分一共分离得到64个化合物,其中新化合物48个,为今后进一步深入的活性研究提供了丰富的分子基础,且对同属其他植物的研究具有重要指导意义。第三章综述了过去一年(2019年)国内外对二萜类化合物在抗炎及与炎症相关疾病的研究进展。二萜类化合物涉及二环二萜、三环二萜、四环二萜和大环二萜,为今后二萜类化合物开展炎症方面的相关研究提供了借鉴依据。
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