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近年来,由于工业发展,大量重金属进入环境,进而引发严重的环境重金属污染。其中,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)都是剧毒的金属元素,进入环境后不可生物降解,并能通过食物链在生物体内积累传递,甚至引发人体的各种疾病。粉煤灰(FA)是燃煤电厂产出的工业废渣,因其具有良好的比表面积和孔隙结构成为去除水体中重金属的潜在吸附剂。化学改性可以提高FA的吸附能力,所以,采用合理的改性工艺对FA进行改性对提高FA的吸附效率,降低吸附剂制备成本及能耗具有重要意义。针对上述问题,本研究以FA为原料,Na OH为改性剂,通过简单的一步低温碱焙烧法制备介孔材料吸附剂(MFA),以期确定FA的最佳改性条件,降低改性过程中的成本和能耗,同时增大其比表面积,提高对水体中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附能力。本研究通过比较不同制备条件下得到的改性粉煤灰对重金属的吸附量,确定了FA的最佳制备工艺;通过对材料的物相表征,分析了FA改性前后的理化特性;利用吸附实验,考察了改性粉煤灰对重金属的最佳吸附条件;通过吸附动力学和吸附等温线模型来分析重金属在改性粉煤灰上的吸附行为,并揭示了改性粉煤灰对一元和二元金属溶液中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附机制。主要研究结果如下:(1)考察了不同FA/Na OH比例、焙烧温度和时间对改性粉煤灰吸附量的影响以及优选改性粉煤灰的最佳制备参数。当Na OH含量越多时制备的改性粉煤灰对Cd(Ⅱ)的吸附量越大,灰碱比对改性粉煤灰吸附性能的影响遵循5:8>5:7>5:6>5:5;低温焙烧条件下可以增大材料的吸附量,但温度过高反而不利于重金属去除,当焙烧温度低于350℃时,改性粉煤灰对Cd(Ⅱ)的吸附量随温度的升高而增加,当焙烧温度高于350℃时,Cd(Ⅱ)的吸附量明显下降;焙烧时间过长不利于提高改性粉煤灰的吸附性能,不同焙烧时间条件下制备的改性粉煤灰对重金属吸附量的大小遵循3 h>1 h>5 h。当灰碱比为5:8,焙烧温度为300℃,焙烧时间为3 h时得到的改性粉煤灰(MFA)对Cd(Ⅱ)具有较好的吸附效果。(2)分析了FA改性前后基本理化性质的变化。利用扫描电镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、X-射线衍射仪(XRD)、全自动比表面积分析仪(BET),傅立叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱仪(XPS)等技术分析了FA改性前后的表面微观形态、比表面积、表面官能团和矿物成分变化。结果表明,改性后,FA中石英及莫来石的衍射峰消失,形成无定型结构;优选MFA的表面变成粗糙多孔结构,比表面积提高了21.77倍。(3)揭示了MFA对一元和二元金属溶液中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附特性。单一吸附结果表明,当MFA投加量为2 g L-1,溶液p H为6左右,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的浓度分别为200和100 mg L-1,反应时间分别为30和120 min时达到吸附平衡,在308 K条件下,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附量分别达到126.55和56.31 mg g-1。竞争吸附结果表明,与单一体系相同的吸附条件下,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附量分别降至120.48和36.10 mg g-1,且优选MFA对Pb(Ⅱ)具有更高的吸附选择性;Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在MFA上的吸附量受其它金属离子的干扰,Ca2+、Mg2+、Na+和K+等共存阳离子对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附都具有拮抗作用。此外,解吸实验表明,用0.1 M的HNO3对吸附饱和后的MFA解吸6次,循环再利用的MFA对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)依旧具有吸附能力。(4)探究了MFA对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附机制。吸附等温线研究表明,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在MFA上的吸附行为符合Langmuir模型,可知MFA对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附是一个吸热过程,且属于单分子层的化学吸附。吸附动力学研究表明,MFA对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)单一和竞争吸附过程均符合准二级吸附动力学模型,这也说明MFA对重金属的吸附是一个以离子交换为主的化学吸附。综上所述,低温碱焙烧法是一种经济可行的粉煤灰改性方法,低温碱改性粉煤灰可以作为去除水体中重金属的有效吸附剂,这不仅丰富了粉煤灰的改性技术,同时为改性粉煤灰在重金属污染废水治理方面提供新的思路。