气体参与的电化学反应在能源、环境等领域扮演了重要角色,如电解水的析氢、析氧反应;氢燃料电池的氢氧化、氧还原反应;氯碱工业的析氯反应,等等。由于气体在电解液中的溶解度、扩散性受限,会导致析气反应中气泡粘附,耗气反应中气体供给不足等问题,影响电极的工作效率。除了开发具有优异催化性能的新材料的以外,反应过程中的电极界面三相传质过程、气泡行为同样重要。Janus材料是一类在物体的两个面具有不对称性质的材料,具有优异的传质特性,在三相反应中具有潜在应用优势。本文设计并构建了同时具有疏气和亲气的Janus网孔电极,实现了气体的单向传输行为。通过电极结构优化,分别探究了在析氢和氧还原器件中的应用,证实了良好的应用前景。本文的研究内容和结果如下:1.电催化析气反应中产生的气泡通常容易粘附在电极表面,在气泡生长到一定尺寸后,再由浮力驱动离开电极,然而浮力是比较微弱的,往往电解产生的气泡仍然会大量的粘附在电极表面,导致活性位点被覆盖,三相传质效率低下,进而影响析氢反应的性能。本文采用超疏水性聚四氟乙烯(PTFE)和具有良好疏水性的Pt/C催化剂分别对多孔不锈钢网状电极的两侧进行修饰,制备了具有不对称润湿性的Janus电极;在电解水析氢过程中,使形成的气态氢从疏气的催化剂侧定向输送到亲气的气体收集侧,保证了电极的活性位点不被气泡覆盖。将Janus电极“悬浮”在电解液上,使催化面朝下与电解液接触,亲气面朝上与空气接触,实现电解过程中电极表面“无气泡”粘附。将电极浸没在电解液中时,观察到气泡的抗浮力定向传输。研究发现电极表面适当的超粘附浸润性赋予了催化剂一侧气泡“钉扎”粘性状态,从而实现了在网孔中高效的气体输送,在漂浮状态无气泡电解时的电流密度比浸没状态高出15倍。2.通过电化学氧还原反应合成过氧化氢作为蒽醌法的绿色替代品引起了人们的广泛关注。然而在电催化氧还原反应中往往要通过向电解液中通入氧气作为气体反应物的来源,由于氧气在电解液中的溶解度和扩散速率的影响,在反应中氧气的利用率受限导致能耗过高,在此我们制备了氧化碳纳米管作为二电子氧还原反应的催化剂,将其负载在多孔基底碳纸和不锈钢网基底的其中一面,基底的另一面用疏水亲气性的材料聚四氟乙烯(PTFE)修饰从而得到具有不对称浸润性的Janus气体扩散电极。在氧还原反应中,将电极的亲气侧与空气接触,负载有催化剂的亲水侧与电解液接触,直接利用空气中的氧气自然扩散到反应界面进行催化反应,克服了气体传质的限制。亲气性的提升也导致双氧水的效率提高,在电解60分钟后能达到140mg/L,电流效率提升了约1.5倍。将该电极应用于电芬顿体系中,电解60分钟后溶液中的罗丹明有机染料的去除率达到73%,表明其具有潜在的应用价值。