【摘 要】
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NO2作为重要大气痕量气体,是生成臭氧、二次气溶胶、酸雨等污染物的主要来源,严重影响人类身体健康乃至整个生态系统的平衡。为精准分析污染来源和顺利开展污染防治工作,亟需对大气NO2进行监测。由于传统的光学探测设备成本高昂、体积庞大,新型的四电极NO2电化学传感器因成本低、体积小、便于携带等诸多优点受到越来越多科研工作者的重视。然而,此类传感器在工作时受环境因素干扰严重,为此需研究电化学传感器探测大气
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NO2作为重要大气痕量气体,是生成臭氧、二次气溶胶、酸雨等污染物的主要来源,严重影响人类身体健康乃至整个生态系统的平衡。为精准分析污染来源和顺利开展污染防治工作,亟需对大气NO2进行监测。由于传统的光学探测设备成本高昂、体积庞大,新型的四电极NO2电化学传感器因成本低、体积小、便于携带等诸多优点受到越来越多科研工作者的重视。然而,此类传感器在工作时受环境因素干扰严重,为此需研究电化学传感器探测大气NO2浓度的标定方法。本文构建了基于电化学传感器的大气痕量NO2探测系统,在实验室测得其灵敏度为0.238mV/ppb,检测限低于2ppb。基于实验室样本数据与第一次外场测量数据建立了三种大气NO2浓度数据标定模型。首先采用差分校正算法和线性回归算法对大气NO2浓度进行标定,鉴于这两种方法标定浓度能力有限,非线性BP神经网络算法应运而生;建立了大气NO2浓度预测的神经网络模型,包括网络结构、训练函数、模型评价指标的设置,源数据预处理以及PCA分析筛选环境变量。通过改变四种输入变量组合多次调试网络模型,发现选择工作电极、辅助电极、温度、相对湿度作为输入变量,训练函数为Trainlm,网络结构为4-7-1的模型预测效果最佳,交叉验证决定系数达到0.944,均方根误差为2.2。为再次验证三种方法的标定效果以及随时间的漂移特性,后期继续开展了两次大气NO2外场实验,并与同监测点蓝色激光光源CRDS系统的测量结果进行对比。综合比较三种标定方法,使用神经网络模型标定的系统数据拟合效果最佳,两次测量得到数据集的相关性分别达到0.949和0.881,该标定方法显示传感器信号随时间变化仅出现5ppb左右的轻微漂移。研究结果表明,本方法可有效补偿环境因素对电化学传感器测量大气NO2的影响,也为其他电化学传感器浓度标定提供了理论依据。图[54]表[16]参[65]
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