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热剥离法,因其操作简单、成本低、可以大规模生产,因此成为制备石墨烯(graphene,GE)一种常用的方法。但这种方法也存在着明显的弊端,即在热剥离过程中,GE片层之间强烈的相互作用使其很容易产生相互堆积的现象,从而严重制约了GE本征优异性能的发挥。为解决上述问题,本论文通过将酸化的碳纳米管(carbon nanotubes,CNTs)和氧化石墨预混合后再热剥离的方法,借助于CNTs的空间位阻效应来抑制热剥离后GE片层的相互堆积,从而有利于实现纳米粒子在聚合物基体中的均匀分散。本论文选用两种具有不同长径比的CNTs按照上述方法成功制备了两种CNTs-GE杂化纳米粒子。通过溶液混合的方法与硅橡胶(silicone rubber,SR)混合后制备纳米复合材料,探究在CNTs-GE杂化体系中,CNTs的长径比对复合材料导电、导热、耐热和力学等性能的影响。借助X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、激光显微拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对各种纳米粒子的结构和形貌以及在SR基体中的分散情况进行了考察和分析,同时对SR复合材料进行了电性能、热性能以及力学性能的测试。结果分析表明:CNTs的存在可以有效地阻隔GE片层的堆积,GE实现了少片层甚至单片层的分布,同时CNTs的相互缠结现象也得到了改善,CNTs-GE杂化粒子在SR基体中实现了均匀的分散。通过溶液法将CNTs-GE与硅橡胶基体混合后,复合材料的导电、导热、耐热、力学等性能得到了显著的提升。其中以长径比较大的CNTs-H-GE纳米粒子对SR复合材料的性能提高最为明显。当粒子添加份数为5.0 wt%时,CNTs-H-GE/SR复合材料的体积电阻率降到了5.5×10~3Ω·cm,导热系数提高到了0.345W/(mK)。而当添加份数仅为1.0 wt%时,复合材料老化前和老化后的拉伸强度提高到了0.95 MPa和0.48 MPa,起始降解温度达到了419℃,均明显优于单一CNTs或GE填充的硅橡胶复合材料的性能。这就为实现CNTs与GE纳米材料的高效利用以及制备高性能多功能化的硅橡胶复合材料提供了理论依据。