随着社会的进步和经济的发展,氮氧化物（NO_x）污染已经变得越来越严重和棘手。氮氧化物不仅会引发光化学烟雾、酸雨和臭氧空洞等严重的环境问题,还会对人体健康造成损害。到目前为止,用NH₃来选择性催化还原（NH₃-SCR）NO_x被认为是最行之有效且已经被广泛应用的NO_x减排技术,而满足实际需求的新型高效催化剂的研发以及相关反应机理的认知是关键核心问题。本论文围绕新结构脱硝催化剂的原位红外研究,从特殊形貌、助剂改性、抗碱金属中毒等方面来设计和制备新结构的高效NH₃-SCR脱硝催化剂,并主要利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱技术来探究催化剂表面进行的反应机理。本文的主要内容如下:（1）金属氧化物晶面在催化反应中影响显著,但TiO₂在NH₃-SCR反应中的晶面效应及构效关系的深入研究鲜有涉及。在本工作中,我们利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱（in situ DRIFTS）和密度泛函理论（DFT）计算,揭示了TiO₂纳米片的（001）晶面在NH₃-SCR反应中的促进机制。探究了NO_x物种和NH₃物种在这两种暴露晶面上的吸脱附行为,发现NH₃在TiO₂纳米片和TiO₂纳米粒子表面都是以NH₃（g）形式吸附在Lewis酸位上,NO_x物种在TiO₂纳米粒子表面主要以不活泼的trans-（NO）₂和N₂O₄形式存在;然而,由于TiO₂纳米片（001）晶面的高表面能量和丰富的活性氧物种,NO在TiO₂纳米片表面主要形成NO₂,形成的NO₂物种可以促进“快速SCR”反应的发生,从而提升催化活性。因此,暴露（001）晶面的TiO₂纳米片比暴露（101）晶面的Ti O₂纳米粒子拥有更好的SCR催化活性。（2）提升脱硝催化剂在碱金属存在的情况下的NO_x还原性能依旧面临挑战。在本工作中,我们通过活性位点和碱金属捕获位点分离的思路,开发了一种新型的锰钡矿锰钛氧化物改性的Cu-SAPO-34脱硝催化剂。合成出的复合脱硝催化剂拥有优异的SCR催化活性和N₂选择性。更为重要的是,该催化剂拥有比单纯的Cu-SAPO-34更强的抗碱金属中毒能力。锰钡矿锰钛氧化物利用离子交换机理来捕获碱金属离子。通过in situ DRIFTS吸脱附实验可知,该催化剂在钾中毒后,表面的NH₃物种更加的不稳定,从而更容易参与到SCR反应中去。而且得益于碱金属捕获效应,该催化剂表面的NO_x物种在碱金属中毒之后并没有任何变化。此外,in situ DRIFTS暂态反应实验表明,该催化剂表面的NH₃物种更容易吸附,形成后的NH₃物种并没有受到碱金属离子的影响而依然非常活泼。这些探究可能为抗碱金属中毒脱硝催化剂的开发和应用提供了新的思路。（3）锰氧化物八面体（OMS-2）分子筛拥有出色的催化性能和独特的结构,但依然存在低温活性不是太好、N₂选择性较差等缺点,而且在该种材料上进行的NH₃-SCR反应机理并没有得到很清晰的认识。我们利用NH₄⁺模板离子作结构导向剂来制备OMS-2八面体分子筛材料,并利用Fe的掺杂来提升OMS-2的催化性能。我们发现将Fe以4%的Fe:Mn摩尔比进行掺杂后的催化剂拥有最好的NH₃-SCR催化活性、N₂选择性和进一步提升的抗碱金属中毒性能。Fe的掺杂虽然没有改变OMS-2八面体分子筛隐钾锰矿的晶型,但结晶性却有所减弱,当Fe的掺入量高于4%时,催化剂开始出现团聚的现象。4%Fe掺杂的OMS-2催化剂表面拥有大量的O_α物种、Mn⁴⁺物种和Fe³⁺物种,使其具有优良的氧化还原性能。原位红外实验结果表明,Fe的掺杂改性使得4%Fe掺杂的OMS-2催化剂可以吸附更具活泼性的NH₃物种和更多的NO_x物种,而且形成的这些中间体物种之间更容易反应。而碱金属中毒后的4%Fe掺杂的OMS-2催化剂依然拥有很强的吸附活泼NO_x物种的能力,对于其优异的催化性能有巨大的贡献。这些结果都证明了OMS-2八面体分子筛催化剂因为Fe的掺杂而被有效地进行了改性和提升。