新型反蛋白石结构光催化材料的制备及应用

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光催化技术是一种有望利用太阳能彻底分解污染物的环境污染控制技术,也是有望直接将太阳能转化为其他能量的绿色能源转换技术。受大自然光合作用的启发,很多研究者致力于将太阳能转换成可利用的化学能,但是由于其能量效率低等因素限制了其实际应用,光催化技术总体上仍处于理论研究和实验探索阶段。针对这一问题,本文将反蛋白石光子晶体结构与光催化技术相结合,利用光子晶体的慢光子效应增加光在孔道内的多重散射,增加光与材料的接触时间,并且增大了材料的比表面积,从而提高光催化的效率,提高光催化还原Cr(Ⅵ)、光催化产过氧化氢以及光催化降解染料废水的效率。  通过原位光沉积法将磷酸钴(Co-Pi)沉积到TiO2反蛋白石光子晶体材料上,成功制备出磷酸钴负载反蛋白石二氧化钛(Co-Pi/i.o.TiO2)复合材料,并将该材料应用于光催化还原Cr(Ⅵ)。结果表明,反蛋白石TiO2与磷酸钴复合后表现出很好的可见光吸收能力,并且在可见光下能够有效地催化还原Cr(Ⅵ)。通过与磷酸钴负载块状氧化钛(Co-Pi/bulkTiO2)和磷酸钴负载商品化氧化钛P25(Co-Pi/P25)等材料的对比,说明了该材料在结构上的优势。此外,该材料还能够在苯酚与Cr(Ⅵ)共存的混合溶液中起到协同催化的作用。通过一系列实验、表征和结果分析,阐明了该材料在可见光下催化还原Cr(Ⅵ)的机理。  采用单体聚合法将石墨相氮化碳(g-C3N4)与SiO2光子晶体相结合,成功制备出具有反蛋白石结构的g-C3N4光催化剂,并将该催化剂应用于可见光下光催化还原O2产过氧化氢中。通过与其他结构g-C3N4的对比可知,具有反蛋白石结构的g-C3N4的活性要高于其他结构。通过一系列的表征发现,反蛋白石结构的材料具有较大的比表面积能够吸附更多的O2在其活性位点上,并且周期性的孔道结构促进了空穴与电子的分离使其具有更高的光催化活性。  综合了反蛋白石TiO2与反蛋白石g-C3N4的制备方法,成功制备出具有反蛋白石光子晶体结构的TiO2/g-C3N4复合光催化剂。通过表征可知,TiO2与g-C3N4均匀复合并且保持了完整的反蛋白石结构。本文制备了一系列不同TiO2与g-C3N4比例的复合材料,并应用于可见光下催化降解染料污染物,得到最优复合比例。通过UV-DRS、PL、EIS、莫特肖特基曲线等表征结果阐明了该复合材料的光催化机理,表明光催化活性的提高主要由于TiO2与g-C3N4之间形成了异质结结构,促进了光生电子和空穴的分离。
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