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温室气体减排的紧迫性使得CO2捕获与储存(CO2 capture and storage, CCS)技术的建立和发展越来越受到重视。在天然气中除去CO2可以提高燃料品质,而对天然气中的高毒性气体H2S的清除则是必须的。燃煤导致的SO2排放也早就引起了人们的关注。目前,基于物理或化学溶解、或两者兼顾的“溶剂吸收法”(solvent absorption或者solvent scrubbing)仍然是最常用的处理这些酸性气体的工业方法。离子液体由于具有较高的热稳定性和可调的溶解能力被作为一种取代传统挥发性有机溶剂的绿色介质而广泛的应用于有机合成、分离提纯领域。而且离子液体几乎没有蒸汽压,在很宽的温度范围内其比热容只有水的三分之一,同水溶液相比,将其用于酸性气体的捕获会有很多优势。因此离子液体与醇胺的结合也成为当前研究的热点。目前最为关注的是醇胺-离子液体溶液捕获C02能力和醇胺的溶解性。乙醇胺(MEA)在常规离子液体和羟基功能化离子液体(HFIL)中具有良好的溶解度,在离子液体溶液中捕获CO2能力与在水溶液中类似或者更高。MEA-HFIL捕获酸性气体后,可突破水溶液的电化学窗口限制,将电解作为后续处理方法。离子液体还由于电导率高、较宽电化学窗口被作为新型电解质应用于电化学研究领域,例如电化学气体传感器的电解液。离子液体,特别是在合适的功能化之后,对酸性气体有较高的溶解度,而且离子液体的良好的热稳定性和几乎没有蒸汽压,有效避免了水溶液或者有机溶液作为电解液长时间使用或在高温等极端条件下干涸的可能。本研究表明由于MEA-HFIL对酸性气体有较大的吸收量,能够提高传感器检测的灵敏度,而且由于MEA与CO2或者H2S的反应导致循环伏安图中特征氧化还原峰的出现,气体选择性也能够得以提高。我们研究了MEA-HFIL对酸性气体的捕获及其电化学行为,特别是期望为建立一种将捕获的C02转化为更有用的化学物质的方法奠定基础。同时,我们还对H2在各种离子液体中的电化学行为进行了初步研究,目的是探讨一些与离子液体在燃料电池和气体传感器中应用的相关问题。主要内容和结果如下：1.根据本实验室早期的研究工作,合成了多种非氯化铝型的常规离子液体和功能化羟基离子液体,并对这十几种离子液体的物化性质和电化学性质进行了研究。羟基离子液体对本研究中所考察的几种有机物和金属盐都具有良好的溶解性能。2.研究了室温下H2在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([Bmim]PF6)、1-丁基-3-甲基咪唑三氟甲基硫酰胺盐([Bmim]Tf2N)、3-(3-羟-n-丙基)-1-甲基咪唑四氟硼酸盐([C3OHmim]BF4)的电化学行为,在循环伏安谱上观察到了可逆的氧化还原峰。在更宽的温度区间(30～180℃)内研究了H2在[Bmim]Tf2N中的电化学行为。该离子液体具有相对良好的热稳定性和宽的电化学窗口。通入H2后,在该离子液体中记录的循环伏安谱表现出较高的电流密度。3.采用MEA-HFIL捕获CO2时,HFIL阳离子为3-(3-羟-n-丙基)-1-甲基咪唑阳离子([C3OHmim]+),阴离子为四氟硼酸阴离子(BF4-)或氯离子(Cl-)。BF4-被C1-取代后使得体系具有增强的CO2捕获能力和热稳定性。CO2与MEA在HFIL中反应为CO2+2HOC2H4NH2 (MEA)(?) HOC2H4NH3+(MEAH+)+ HOC2H4NHCOO- (MEACO2-),并对其进行了热力学和动力学分析。CO2吸收前后的核磁谱图也表明C1-与体系有更强的作用,例如Cl-与MEAH+强烈的氢键作用和库伦引力。这种作用阻止了高温下MEAH+和MEACOO进行逆反应释放出CO2,并且防止沉淀物的形成。电解不仅能够增强体系对CO2的捕获能力,而且电解过程中释放出H2和C12,能够再生MEA和将CO2转换为氨基甲酸盐。我们认为,本研究将有助于二氧化碳捕获和转化(carbon capture and reclamation, CCR)研究的进一步发展。相对于目前被广泛研究的各种“被动的”二氧化碳的捕获和存储(carbon capture and storage, CCS)方法,CCR的发展将使人类降低CO2对气候影响的各种努力变得更为“主动”。4.研究了H2S在[Bmim]PF6、[C3OHmim]BF4和MEA-[C3OHmim]BF4中的氧化和还原行为。H2S在纯净离子液体中的氧化电势很高,添加MEA可以降低检测的电势,并且进一步提高对这种气体检测的选择性。加入MEA后,H2S饱和的离子液体中生成MEAH+和HS-,并且HS-在循环伏安谱上出现特征峰,也可以提高对H2S检测的选择性。而且少量MEA即可导致H2S在MEA-[C3OHmim]BF4中具有较大的氧化还原电流密度,能用于高灵敏度的H2S气体传感器。并进一步提出了MEA-[C3OHmim]BF4捕获H2S后的电解处理方法。5.常温常压下[Bmim]PF6和[C3OHmim]BF4对SO2的溶解度较大(0.37-0.42 moles SO2/mole IL),表明这两类离子液体都能够作为良好的捕获SO2的溶剂。并且MEA-[C3OHmim]BF4对SO2具有较快的吸收能力和较大吸收量,每摩尔胺能捕获1molSO2。在离子液体[Bmim]PF6、[C3OHmim]BF4和MEA-[C3OHmim]BF4中,S02在铂电极上得到了具有良好峰形,高电流密度的氧化还原峰。但MEA提高电流密度的作用并不像在H2S饱和的MEA-[C3OHmim]BF4溶液那样显著,这也和SO2在纯净[C3OHmim]BF4即具有较高的溶解度有关。这两类离子液体以及醇胺和离子液体的混合体系也适用于SO2传感器。