二氧化碳（CO₂）是导致温室效应和气候变化的主要温室气体。化石燃料燃烧产生的CO₂对CO₂排放量具有重要贡献。因此,捕集燃煤烟气中的CO₂是能够稳定或降低大气中温室气体含量的一种有效途径,对减缓气候变暖具有重要意义。膜气吸收技术耦合了气体膜分离技术与气体吸收技术的优点,是一种非常有应用前景的捕集技术。本研究在阐明单乙醇胺（MEA）与聚偏氟乙烯（PVDF）之间润湿机制的基础上,通过引入石墨烯和疏水性纳米SiO₂成功制备得到了一系列疏水性PVDF改性膜,并将其应用于膜吸收CO₂技术中。改性膜能够有效抑制液体侵入膜孔,进而保证膜吸收CO₂长期运行稳定性。通过XPS、FT-IR和TG分析PVDF膜吸收CO₂过程中膜润湿机理。结果表明,MEA和PVDF聚合物之间并没有发生化学反应或聚合物被MEA溶解,而是吸附在聚合物基体分子链内的MEA分子引起膜孔溶胀是造成膜孔润湿的主要原因。FE-SEM分析表明溶胀加速了膜润湿过程。分别被H₂O和MEA润湿20天后,膜表面接触角由89°分别降低到82°和65.4°。PVDF膜被MEA润湿20天后,在液相流速为240ml·min^-1时,CO₂通量比初始通量下降了50%。因此,采用高表面张力的新型吸收剂和提高膜表面疏水性等方法可以减缓或预防膜润湿问题。通过将疏水性石墨烯纳米片层共混于PVDF膜中,采用NIPS法制备PVDF/Graphene杂化膜,以改善膜表面疏水性,并将其用于膜吸收CO₂技术中。共混石墨烯制备的杂化膜导致PVDF晶型从γ型转变到α型,并使亚层获得更开放和松散的微球结构。与原始PVDF膜相比,杂化膜的下表面疏水性随石墨烯含量增加而增强。膜吸收CO₂性能取决于膜取向,当较高粗糙度的下表面与液相接触时,PVDF/Graphene杂化膜具有更高的CO₂传质系数。同时,膜下表面疏水性的提高有效减缓了膜润湿问题,并保证了膜吸收CO₂长期运行稳定性。选用疏水性改性SiO₂纳米颗粒（HMSNs）通过原位植入法（ISEA）对PVDF膜表面进行疏水性改性。通过调节乙醇（EtOH）浴中HMSNs浓度,诱导PVDF沉淀过程中以固-液分相为主,实现PVDF原位微结晶,制得由PVDF微球堆积而成的无皮层均质微孔膜。HMSNs在微球上的沉积形成类荷叶的微纳双微观超疏水结构。改性膜表面疏水性随EtOH中HMSNs浓度增加而增强。当浴中HMSN浓度为2g·L^-1时,改性PVDF膜表面水接触角达到163.8°,表面自由能降至0.9mN·m^-1。由于ISEA法使EtOH中HMSNs在溶剂-非溶剂相转化过程中迁移至膜内部,导致膜孔和孔道内表面的疏水性也得到提高。该结构能够有效抑制了液体侵入膜孔,进而保持膜材料长期运行稳定性。改性PVDF膜吸收CO₂结果表明,与12wt%的MEA持续接触20天后,膜润湿问题显著减缓。在制膜体系中通过调节凝固浴中EtOH浓度控制HMSNs诱导PVDF球晶偏析现象来调控PVDF/HMSNs杂化膜的结构,制备了性能良好、结构可控的PVDF微孔膜。随着凝固浴中EtOH浓度的增加,PVDF相转化速率降低,并使HMSNs诱导PVDF沉淀过程中以固-液分相为主,PVDF原位微结晶,制得由类荷叶微纳双微观PVDF微球堆积而成的均质微孔膜。随凝固中EtOH含量的增加,PVDF/HMSNs杂化膜表面疏水性逐渐增加。以EtOH凝固浴制备的膜表面水接触角达到154°。该法制备的改性膜有效减缓了膜润湿,在与20wt%MEA持续接触20天后,PVDF/HMSNs杂化膜吸收CO₂通量是原膜的两倍。对润湿前后的膜接触器进行了计算模拟,以研究在润湿和非润湿的操作模式下水作为吸收剂吸收纯CO₂的性能。将PVDF/Graphene杂化膜吸收CO₂的实验数据用于验证模拟结果。实验和理论研究表明膜润湿将致CO₂通量显著下降。润湿后原膜膜相传质阻力在总传质阻力中的比例达到80%。膜润湿导致被润湿的膜相传质系数决定了总的传质速率。因此,使用常规传质的方法也验证了数学模型的可行性,杂化膜抗润湿性比基膜要好。