聚合物／层状硅酸盐纳米复合材料的流变学研究对深入理解材料加工与材料结构—性能关系至关重要。主要研究内容与新发现的结果摘要如下：采用熔体挤出复合工艺，制备了系列由聚丙烯(PP)、马来酸酐修饰聚丙烯(PP-MA)及有机改性粘土组成的纳米复合杂化材料，并采用流变学的方法结合WAXS与TEM研究了粘土层间距、相容剂填加量、加工工艺对纳米复合材料微观结构的影响。实验证明粘土插层结构与加工工艺、尤其是相容剂填加量等因素有关。通过引入足够量PPMA及高温静置处理制备了具有完全剥离结构的聚丙烯／粘土纳米复合材料。系统研究了具有不同粘土层间距的PPCH样品中类固态行为的时间、温度、形变依赖性。发现随着样品高温放置时间的增加，插层粘土片层进一步剥离到完全，并逐渐形成强关联粒子结构网络。该结构具有独特线性与非线性流变行为，会在较大形变下减弱，在结晶、受到大形变作用、或者受到强流动时被破坏，破坏后再次高温放置具有可恢复性(时间缩短)。当体系中引入1wt．‰(与粘土比例)硅烷偶联剂时类固态结构的流变特点消失。我们的研究表明：这种类固态结构特点不是源自一般认为的高分子链在片层间扩散以增强缠结网的结果，并不依赖于插层粘土的叠层结构，而是在很大程度上依赖于剥离粘土片层形成的强关联结构。上述研究结果同时证明了我们提出的粘土剥离片层形成的、三维分布的逾渗网络模型。此外，高温放置前后样品的反向流实验中应力过冲程度与样品测试时静置时间相关。具有强关联粒子结构的复合材料稳态起始流实验中观察到明显的应力过冲双峰，并且双峰的强度与存在时间与剪切速率强烈相关，并且此实验中的应力与施加的应变之间存在标度关系。观察到的应变过冲与体系中形成的强关联粒子网络有关。另外，我们进一步的研究发现在PPCH体系中引入纳米尺度橡胶后，样品中粘土层间距会进一步扩大，甚至完全剥离。总之，我们首次综合各种流变学物料函数与结构测量的实验结果澄清了文献中关于流变性与结构图像的模糊与争论点，直接证明了在聚合物熔体体系中剥离的有机改性粘土片层形成了三维逾渗网络及其生成、演化、破坏的规律。这一模型具有一定普遍性，其确立有助于建立定量的流变学本构关系，有助于控制与改善材料的加工—结构—性能关系。