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具有Ni2In型六角结构的MM’X（M,M’=过渡族元素,X=主族元素）合金体系具有丰富的磁性与晶体结构性质,并由此衍生出丰富的物理效应,如负热膨胀效应（NTE）、磁热效应（MCE）、压热效应（BCE）、斯格明子等等。中子粉末衍射（NPD）技术相比于传统X射线衍射（XRD）技术,具有自旋结构解析、近邻元素分辨、原位外场实验环境等独特优势,因而是目前材料研究中最重要的表征手段之一。本文以MM’X合金体系为研究对象,利用中子衍射技术并结合第一性原理计算,系统地研究了自旋结构、晶格畸变及其在磁场、压力、温度等外场下的演变规律。获得了巨大负热膨胀效应以及压磁效应（BME）,并从原子尺度揭示了压力调控磁共结构相变和磁热效应的机理。主要研究工作如下:1)在掺Fe的MnNiGe基合金体系,发现无公度螺旋磁结构关联的晶格畸变和织构效应可导致巨大NTE行为。利用中国散裂中子源（CSNS）的GPPD谱仪和美国国家标准局（NIST）的BT-1谱仪,对比研究了掺Fe的MnNiGe体系的自旋结构。精修结果表明,Mn0.87Fe0.13NiGe、Mn0.89Fe0.11NiGe马氏体相均具有一种无公度的圆锥螺旋磁结构（cone-spiral）,螺旋轴沿a轴,磁矩与螺旋轴间夹角小于90°。利用第一性原理计算研究了圆锥螺旋磁结构的稳定性和机理。对于Fe掺杂的Mn0.87Fe0.13NiGe合金,圆锥螺旋磁结构比平面螺旋AFM结构的能量低0.8me V/f.u.,支持中子衍射精修结果。进一步研究发现,无公度圆锥螺旋磁结构的Mn0.87Fe0.13NiGe与线性铁磁结构的Mn Co Ge0.99In0.01相比表现出显著不同的晶格畸变。由于磁交换作用的不同,Mn0.87Fe0.13NiGe与MnCoGe0.99In0.01马氏体相最近邻Mn-Mn（d1）与次近邻Mn-Mn（d2）的键长差异分别达到了3.61%与2.60%,而二者顺磁奥氏体相的Mn-Mn键长基本没有差异。导致马氏体相变过程中两种合金表现出了不同的晶格各向异性变化。定量分析发现,圆锥磁结构的Mn0.87Fe0.13NiGe其晶格畸变度(Δani=8.68%)高出线性磁结构Mn CoGe0.99In0.01(Δani=7.49%)的15%。大的晶格畸变导致前者倾向于沿六角相c轴解理破碎,产生可控的织构效应,从而显著增强粘结合金面内NTE行为。测量发现,圆锥磁结构的Mn0.87Fe0.13NiGe粘结样品最大线性负热膨胀幅度ΔL/L～-23690×10-6,达到其平均晶格贡献(-7121×10-6)的3.3倍。本项工作首次解析出掺Fe的MnNiGe体系马氏体相的圆锥螺旋磁结构,这是GPPD谱仪建成后成功采集并解析出的首个无公度螺旋磁结构。利用新建成的GPPD谱仪并与国际上先进的BT-1谱仪进行中子衍射的对照实验研究,验证了我国散裂中子源GPPD中子衍射谱仪的科学有效性与重要价值。本项工作首次利用无公度螺旋磁结构关联的晶格畸变和织构效应实现巨大NTE行为,为探索NTE材料提供了新策略。2)在Mn0.87Fe0.13NiGe合金中发现了一种新的摆线型螺旋反铁磁结构（CyS-AFMb）,利用原位中子衍射手段并结合第一性原理,揭示了其自旋结构构型及其随温度、磁场以及压力场下的演变规律和相关机理,获得巨大压磁效应。此前研究表明,正份MnNiGe马氏体的螺旋反铁磁基态很稳定,8 kbar压力引起的原子局域环境的变化不能改变其反铁磁基态。Fe掺杂引入Fe-Mn铁磁耦合,建立圆锥螺旋磁结构。在此基础上,我们利用变温中子衍射手段,在Mn0.87Fe0.13NiGe合金中,于150 K温度以下,发现了一种新的摆线型反铁磁螺旋磁结构（Cy S-AFMb）,其传播矢量沿a轴,螺旋法线方向l沿b轴,且磁矩与l垂直。这种新的自旋结构表现出对原子局域环境高度敏感。磁场、压力均可诱导磁基态的改变。原位中子衍射表明,5 K温度下CyS-AFMb在0.6T的低磁场转变为一种70°锥角的圆锥螺旋磁结构（70°-CoS-FMb）,其圆锥法线方向l仍然沿b轴,宏观表现为cantedFM性。当磁场超过1 T,70°-Co S-FMb开始逐渐转变为一种线性铁磁结构。更重要的是,当压力超过4 kbar时Cy S-AFMb演变为一种锥角为45°易磁化的圆锥螺旋磁结构（45°-Co S-FMa）,过程中晶格仍保持TiNiSi型正交结构（空间群:Pnma）,但最近邻Mn-Mn（d1）和次近邻Mn-Mn（d2）键长发生了突变,使Mn/Fe位磁矩大幅下降22%,产生巨大压磁效应。0.35T磁场下压磁系数达到5.34 emu·g-1·kbar-1,工作温区为150 K（0-150K）;2-5 T磁场下压磁系数达到9.03 emu·g-1·kbar-1,工作温区为250 K（0-250K）,均超越之前报导的压磁材料。第一性原理计算对压力驱动的自旋结构演化、磁矩改变给出合理解释。晶格收缩会引起Mn（Fe）原子的3d轨道重叠,使3d电子更加巡游、d-d杂化能带展宽,从而导致压力下Mn（Fe）原子磁矩大幅下降。在Mn0.87Fe0.13NiGe体系发现的新的自旋结构及其对原子局域环境敏感和随外场的丰富演化规律不仅带来了巨大压磁效应,也为探索其他新颖物理现象（如:拓扑磁性）提供了极佳平台。3)制备了MnNi1-xFexSi1-yGey系列合金,通过原位加压中子衍射揭示了压力调控磁共结构相变以及磁热效应机理。MM’X合金体系的磁共结构相变性质伴随巨磁热效应,之前研究表明MM’X体系的某些组份压力可增强磁热效应,但多数体系表现相反,压力驱动相变变缓并伴随磁热效应的明显下降,但相关机理并不清楚,普遍认为可能与压力作用下磁共结构相变的退耦合有关。我们选择MnNi0.47Fe0.53Si0.46Ge0.54组份,利用原位中子衍射并结合宏观磁测量研究了压力调控的磁共结构相变和磁热效应。中子结果表明,正交结构的马氏体表现为线性铁磁结构,磁矩仅位于Mn原子位,矢量方向沿b轴。0-5kbar压力下,虽然Mn-Mn（d1）键长在3.080（?）d1≤3.086（?）小范围内变化,其线性铁磁结构与Mn位磁矩都基本保持不变。表明压力驱动的Mn-Mn键长变化并不足以影响Mn原子的自旋结构和磁矩。中子衍射精修结果得到两相比例分数随压力的演化关系,发现磁共结构相变变缓的原因是铁磁正交相与顺磁六角相共存温区的展宽,并不是磁共结构相变的退耦合。进一步地,结合Debye理论计算了不同压力下MnNi0.47Fe0.53Si0.46Ge0.54合金的晶格熵变ΔSLatt。中子结果表明,随着压力由0kbar增加至2 kbar,磁共结构相变过程中的最大体积变化ΔV/V从2.84%降至2.63%,降幅7%;Debye近似得到相应的晶格熵变ΔSLatt则从37.1J·kg-1K-1减小到了33.5J·kg-1K-1,减小10%。利用Maxwell关系式并基于M-H测量得到磁场驱动的磁熵变ΔS。0 kbar、0-5T的变化场磁熵变-ΔS于250 K左右达到峰值,为33.3J·kg-1K-1;当施加2.1 kbar压力时,磁熵变-ΔS峰值移动到219 K附近,而峰值大小没有明显变化,为32.4 J·kg-1K-1。这些由5T磁场驱动的磁熵变ΔS都一定程度上小于由温度驱动的晶格熵变ΔSLatt。此结果表明,5T的磁场并不能驱使磁共结构相变发生完全。这项工作从原子尺度揭示了压力调控磁共结构相变以及磁热效应机理,对于理解具有磁共结构相变的材料多场调控的磁热效应具有重要意义。