光电功能晶体是现代高新技术的关键材料。当前，光电子技术迅猛发展，信息的主要载体也由电子转向光子。依赖光电功能材料来实现光子和电子的协作，完成信息的获取、传输、存储、显示和处理，使得光电功能晶体的研究和应用如火如荼，长盛不衰。本文利用固体光谱手段针对两类具有优良光电功能效应的红外非线性光学晶体和III-N化合物半导体单晶薄膜，开展光谱表征和机理分析。非线性光学材料，作为这些技术的材料基石，尤其在深紫外和红外波段稀缺的非线性光学材料已成为人们关注的重点。众所周知，非线性光学材料的宏观性质是决定于其微观结构，这就要求这些非线性光学材料具有非中心对称结构。目前，利用二阶姜-泰勒效应（SOJT），一系列新型的具有非中心对称结构的化合物材料涌现出来。这些化合物既含有d0过渡金属离子又含有孤对电子阳离子，这两种离子所形成的配位体在SOJT的影响下易于发生畸变，使其具有非中心对称结构。单斜相的BaTeMo2O9（β-BaTeMo2O9，β-BTM）就是这类化合物中的一种，这种化合物既含有有孤对电子的Te元素又含有d0过渡金属Mo元素。根据山东大学陶绪堂对BTM材料在生长、热学、电光、弹性、介电和压电等宏观性质的研究表明，BTM是一种优良的非线性光学晶体材料，它在近中红外非线性光学器件等方面有潜在应用价值。以山东大学生长的新型低对称性的中红外非线性光学晶体BaTeMo2O9为研究对象。采用几种半导体光谱技术，并结合第一性原理的计算结果，对单斜相的BaTeMo2O9（β-BTM）的晶格振动特性、声子模式指认、基团畸变进行了讨论研究，对这种钼碲酸盐的吸收和光致荧光特性进行了研究，并给出了发光峰的微观解释。这部分的主要内容如下：1、利用群论对β-BTM晶体，分析各声子模式的对称性和红外、Raman活性。计算并测量了不同配置的背散射Raman谱。对不同面的β-BTM晶体进行了Raman光谱研究，完善了β-BTM晶体100cm-1以下的低波数段声子的测量。与第一性原理计算结果所得理论拉曼振动谱进行比较，在可接受的误差范围内，实验结果与理论结果相吻合。最后，通过第一性原理计算结果给出的振动动画对各声子振动模式所对应的β-BTM晶体原胞中的具体原子的振动形式进行模式指认。2、通过20cm-1-4000cm-1波段的变偏振的红外反射谱测量，研究了单斜相β-BTM的红外介电函数张量性质。基于修改后的Lorentz模型，β-BTM晶体中的TO声子模的振子频率、强度、阻尼以及其振动偶极矩方向被拟合得到，这些参数与Raman散射谱和第一性原理的计算结果相符。相比于自由未畸变的阴离子正多面体配位，考察分析了β-BTM晶体中阴离子基团内部模式的劈裂，这些劈裂可作为阴离子基团畸变大小继而产生非线性效应大小的表征。对所得各声子振动模的强度和阻尼因子分析也与声子劈裂结果吻合。由此，提出一种对非线效应大小的红外光谱表征方法。3、采用透射谱来研究单斜相β-BTM和正交相-BTM的透射和吸收谱，并结合材料生长条件的区别，给出单斜相β-BTM呈现淡黄色的解释，即材料中的氧空位缺陷导致F和F+色心产生，从而使β-BTM呈现淡黄色。此外，采用变温光致荧光（Photoluminescence，PL）光谱技术对β-BTM晶体的光致荧光光谱进行了测量。利用Gauss线型拟合发光峰，研究其发光峰随温度的变化规律，指出BTM晶体的光荧光是由局域的MoO66-基团的局域电子态与声子互作用形成的振动-电子耦合态决定的。此外，另一类光电功能晶体材料，III族氮化物单晶薄膜，是近年来迅猛发展起来的新型半导体功能材料，不但在光电子的蓝光激光器和发光二极管及紫外探测器等方面受到人们的极大重视，而且在制备高频、高速、高功率薄膜晶体管等微电子领域也日益体现其重要性。对这类材料，我们所做的工作如下：1、测量了蓝宝石衬底上外延的AlN薄膜变温的反射谱。通过反射谱的拟合，给出了E1（TO）模在77K-500K温度区间的声子频移。综合考虑晶格热膨胀、声子衰减过程和薄膜与衬底的热失配对声子频移的作用。研究表明，声子频移主要由声子的衰减过程决定，而热膨胀及热失配导致的应力对声子振动强度和阻尼影响很大。2、从基本的Maxwell方程出发，详细论述了表面极化激元的特征、激活条件和衰减全反射谱（ATR）测量方法。对于由Lorentz模型描述的半导体晶体AlN、GaN和Sapphire衬底中存在的表面声子极化激元SPhP，我们利用不同偏振的ATR实验得到了它随着压力导致的空气层厚度变化的变化规律，经过理论的半定量分析，实验与理论一致。