场地土壤不同粒径组分中铬分布特征、生物可给性及健康风险

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近年来,随着我国经济高速发展,我国近50年的铬盐生产工艺带来铬渣污染土壤的问题逐渐突出,铬渣污染地块风险防控及后续修复形势严峻。土壤中有机质含量、颗粒比表面积是影响不同粒径土壤颗粒中污染物赋存的主要土壤参数。研究铬污染场地土壤不同粒径的污染物分布规律及其对人体的健康风险,对污染土壤风险管控以及修复技术选择及工艺优化具有重要指导意义。本文以某无机盐厂污染地块为研究区域,在研究区域内采集铬渣堆放地三个表层土壤样品,将样品筛分为粗砂(500-1000μm)、中砂(250-500μm)、细砂(100-250μm)、粗粉砂(50-100μm)、粉砂及以下(<50μm),研究其不同粒径组分理化性质、铬(Cr)及六价铬(Cr(Ⅵ))分布特性,并通过采用PBET法(physiologically based extraction test method)和SBRC法(solubility bioaccessibility research consortium method)测定不同土壤粒径中重金属铬的生物可给性,模拟Cr及Cr(Ⅵ)对儿童的健康风险,分析经口摄入途径带来的健康风险及金属含量和颗粒质量分布对健康风险的影响。主要结论如下:(1)将三个表层土壤分别进行土壤颗粒筛分,研究土壤中颗粒质量、Cr、Cr(Ⅵ)含量、土壤有机质含量、阳离子交换量及pH值等理化性质在不同粒径组分的分布规律。结果表明,土壤主要成分为细砂(100-250μm)和粗砂(500-1000μm),分别占20.6~32.8%和22.6~48.4%。有机质含量随粒径减小先增加后减小,在50-100μm组分达到最大。高污染土壤Cr含量随着粒径减小先增大后减小,在100-250μm组分达到最高含量。低、中污染土壤Cr含量随粒径减小而增大,在<50μm组分含量最高。Cr(Ⅵ)含量从高到低分别为高、低、中污染土壤。中、高污染土壤Cr(Ⅵ)含量随着粒径减小先增大后减小,在100-250μm组分达到最高含量。低污染土壤Cr(Ⅵ)含量随粒径减小而增大,在<50μm组分达到最高含量。土壤颗粒粒径越小,机质含量越高,CEC含量越高,土壤中Cr含量越高。高铬污染土壤中Cr及Cr(Ⅵ)倾向于在细砂组分中积累;低铬污染土壤中Cr及Cr(Ⅵ)倾向于在较细组分(<100μm)中积累。(2)采用PBET法及SBRC法研究不同粒径组分中Cr及Cr(Ⅵ)生物可给性及其分布规律。结果表明,Cr胃肠生物可给性从高到低依次为低、高、中污染土壤,表明酸性土壤中Cr迁移能力比碱性土壤强。SBRC法Cr胃肠阶段溶解态含量均大于PBET法,表明SBRC法对Cr具有更强的提取能力,可能的原因是SBRC法具有更低的pH。从胃阶段到小肠阶段,使用PBET法的Cr生物可给性上升1.27~2.26倍,SBRC法则下降0.40~0.78倍。低、中污染程度土壤Cr生物可给性随着粒径的增加而增加,在粗砂组分达到最大值;高铬污染土壤Cr及Cr(Ⅵ)生物可给性随着粒径的增加而下降,在粉砂组分达到最大值。(3)利用Cr及Cr(Ⅵ)的生物可给性和重金属总量研究其对儿童的健康风险,同时量化不同粒级质量分布与金属含量对健康风险的贡献,识别对风险起主要贡献作用的粒级组分。基于Cr含量或其生物可给性评估的非致癌风险均在可接受范围内,表明对儿童潜在危害不大。高铬污染土壤Cr(Ⅵ)对儿童的非致癌风险均大于1,超出人体可接受安全范围1.02至2.91倍。所有样品基于Cr(Ⅵ)含量或其生物可给性评估的致癌风险均大于10-4,超出人体可接受安全范围的2.53~286倍。基于金属生物可给性与金属总量的非致癌风险相差一到两个数量级,前者比后者降低了10.8%~99.2%。因此,基于金属总量的健康风险可能会导致风险被高估,而基于生物可给性的健康风险结果更准确。细砂组分(100-250μm)对健康风险的贡献约为58.5%。粒级质量占比和生物可给性越高,其对健康风险的贡献越大。
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