论文部分内容阅读
邻苯二甲酸酯类（PAEs）是使用最为广泛的塑化剂及化学添加剂,可对人体健康造成影响,干扰人体的内分泌循环系统,尤其是对男性的生殖系统的影响较为显著。由于其容易被释放到环境中,且容易在生物体内部发生沉淀积累与不定向转移,从而易使得生物机体的细胞发生癌变、基因突变等不良现象。因此,寻找可以对其进行高效去除的方法具有重要的理论研究意义和应用价值。分子印迹技术是近年来发展起来的一种高效去除水体痕量污染物质的技术,具有针对性强、去除率高的优点,但常规的印迹方法仅能高效去除单种物质。本文拟通过对常规单模板印迹制备方法进行改进,引入类似物质作为辅助模板分子进行双模板印迹,从而提高对其主要模板分子的吸附效率,同时达到对两种及其以上的类似物质进行同时吸附的目的。在本实验中,以高效去除邻苯二甲酸二（2-乙基）己酯（DEHP）为目的,选择DEHP为主要模板分子、邻苯二甲酸二正辛酯（DNOP）为辅助模板分子,二氧化硅改性磁性纳米四氧化三铁（Fe3O4@SiO2）为载体,α-甲基丙烯酸（MAA）为功能单体,二甲基丙烯酸乙二醇酯（EGDMA）为交联剂,偶氮二异丁腈（AIBN）为引发剂,采用本体热引发聚合法结合表面印迹法,制备吸附性能优于传统单模板分子印迹聚合物、且能对两种目标物质同时进行吸附的双模板分子印迹聚合物（D-MIPs）,并对其具体吸附性、选择性及再生性进行了实验研究。结果表明:辅助模板分子DNOP的引入对DEHP的吸附性能起到了优化促进作用,且以比例DEHP;DNOP=0.8:0.2时效果最佳;D-MIPs对于10种不同浓度梯度(0.005mmol·L-1-0.2mmol·L-1)的DEHP的单位吸附量为0.496.16mg/g,其单位吸附量与吸附速率均优于其单模板印迹聚合物（DEHP-MIPs）;两种模板分子均与所选单体之间存在多位点的协同作用;D-MIPs在30min前可达到最佳吸附平衡状态;D-MIPs在第5次的吸附容量为第1次的84.02%,且具有良好的再生性能。同时,采用各种模型对不同吸附过程进行模拟计算:静态吸附过程拟合表明聚合物体系更加符合单层特异性吸附的Langmuir吸附模型;通过Scatchard模型拟合推定D-MIPs的最大吸附容量为7.14-28.29mg·g-1之间,且印迹聚合物相较于非印迹聚合物具有更多的结合位点;D-MIPs与DEHP-MIPs对目标分子的吸附符合伪二级动力学（Pseudo-second-order）方程。FT-IR红外光谱对D-MIPs进行官能团表征,证实聚合效果良好。SEM电镜扫描对D-MIPs进行了外部形态表征,表明其具有良好的印迹孔穴和印迹效果。