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本论文结合水热还原法和冷冻干燥技术制备出三维石墨烯负载镍钴双金属电催化剂(3D Ni-Co/G),并以负载不同金属的石墨烯复合材料作为工作电极,采用循环伏安法和电流-时间曲线法,在三电极体系下,H型隔膜密闭电解池中,系统地研究了该催化剂对煤模型化合物和山西临汾褐煤(LL)电化学还原反应的催化活性和稳定性。主要研究结果如下:(1)用X射线衍射、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜结合能谱分析等方法表征合成的催化剂。结果显示,所制备的催化剂为三维结构的镍钴双金属/石墨烯复合材料,具有高达498.11 m2/g的比表面积且以介孔结构为主。通过调控镍/钴前驱体的比例和煅烧温度,制得不同粒径(11 nm左右)的金属催化剂。(2)将3D Ni-Co/G催化剂制成相应的溶液涂在玻碳电极(GCE)表面作为工作电极,以DMF作为溶剂、EtOH为氢源、Bu4NBr为支持电解质,研究3D Ni-Co/G催化1-乙酰萘、二苄醚和蒽三种模型化合物在GCE上的循环伏安行为,并用高分辨质谱仪和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对还原产物进行定性分析以评价催化剂的电化学加氢效果,同时考察了催化剂组成、溶剂配比、电解电位和电解温度等对反应的影响。实验结果表明所制备的3D Ni-Co/G应用于煤模型化合物电催化加氢的思路行之有效,反应物经电催化后会生成相应的加氢产物。(3)利用微波法制备了8种咪唑型离子液体(IL),采用傅里叶红外光谱(FTIR)和液体氢谱核磁对其进行表征。在常温常压下,以溶胀度和煤的结构变化为依据考察了IL对LL的溶胀性能,结果表明,[Bmim]Br是对LL溶胀溶解较好的溶剂。FTIR和SEM显示,经IL溶胀后,LL的分子结构发生改变且表面呈现疏松的状态,有利于电解反应的进行。(4)将制备的3D Ni-Co/G压在泡沫镍上作为工作电极,以NaOH作为溶剂、H2O为氢源、Bu4NBr为支持电解质,对经IL溶胀预处理后的LL进行电催化还原研究,分离并纯化所得到的固体产物和液体产物。利用GC-MS分析了液体产物的组成;对所得固体产物进行FTIR、固体碳谱核磁和元素分析,研究电解前后煤中官能团及元素的组成变化。结果表明,3D Ni-Co/G对LL的电解还原不仅具有裂解效果,也有部分加氢的效果。与原煤相比,电解煤中苯酚、烷烃、醇和环烷烃等化合物的相对含量有较大提升,且当镍钴比例为1:1时,对煤的电还原效果最好。该论文有图70幅,表10个,参考文献118篇。