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化石燃料的不断消耗以及由此带来的环境问题是当今社会关注的焦点,所以提出了“氢经济”的概念。氢气的生产方式很大程度上决定了“氢经济”能否可持续发展。我国煤炭应用广泛且储量丰富,如何利用煤炭清洁高效的生产H2受到广泛关注。基于化学链技术（CLC）开发的煤化学链制氢（CLHG）工艺具有高的转化效率,低成本和低环境影响的特点。当前对CLHG的研究主要集中在不同类型燃料的可行性,载氧体的设计制备和反应过程的优化这三个方向。本文在流化床反应器中,研究了低阶褐煤为原料的煤CLHG过程;设计并制备了不同金属掺杂的铁基载氧体,选取了反应性能最优的Na-Fe-Al载氧体,并对NaAlO2的改性作用机制进行了探讨;在固定床反应器中探究了过程优化后的双循环煤化学链制氢过程的可行性。论文主要包括以下三部分:（1）利用浸渍法制备Fe2O3/Al2O3复合金属载氧体,选取昭通褐煤为原料,在流化床反应器中对煤直接化学链制氢过程进行了研究。通过考察还原阶段的反应温度,蒸汽氧化阶段的反应温度、质量比、水蒸汽流量和煤的含水量对制氢过程的影响。得到褐煤化学链直接制氢的最优操作条件为:还原阶段温度900°C,蒸汽氧化阶段温度900°C,COAL/OC质量比3g/12g,水蒸汽流量0.5g·min-1。在该操作条件下,碳转化率达到91.6%,H2产量为0.87m3·kg-1,H2浓度为84.9%。经十次循环后,载氧体仍具有优良的循环特性。（2）在流化床内完成了烟煤与Fe2O3/Al2O3载氧体不同质量比的实验,结果显示,当COAL/OC为1g/20.0g时,碳转化率及产氢效率最高,但OC只能被还原到Fe2+形态。为提高载氧体的反应性能,采用浸渍法和共沉淀法制备了Mo-Fe-Al,Cu-Fe-Al,Ca-Fe-Al,Na-Fe-Al及Ca-Fe载氧体。NaAlO2修饰的铁基载氧体具有最优异的反应性能。在添加不同量NaAlO2进行改性的载氧体中,Na0.5Fe4Al6具备最好的还原能力,且具有最高的单位比表面积和孔体积。Na0.5Fe4Al6碳转化率、产氢量分别增加10.7%,9.6%;达到了96.3%,1.47L?g-1。NaAlO2的加入形成了NaFeO2相,这有助于Al2O3和Fe2O3物相分离;而过量的NaAlO2会形成更多Al3Fe5O12晶相,降低载氧体的反应活性。改性载氧体在十次循环过程中,表面仅出现轻微的烧结现象,碳转化率维持在86.0%以上,产氢量均大于1.40L?g-1。NaAlO2的加入有利于提高载氧体的反应性能,且有效缓解碱金属流失引起的失活。（3）双循环煤化学链制氢过程减少了空气反应过程,利用燃料反应器和蒸汽反应器实现载氧体的循环。以Fe3O4为载氧体的Dual-CLHG可以实现碳的高转化以及生产高纯H2,产氢量为1.29L·g-1,相比三反应器的CLHG过程提高了19.4%。在循环过程中,载氧体表面发生结焦积碳,堵塞了孔隙结构;高温导致载氧体烧结团聚,这些因素造成了载氧体循环性能的下降。