硅纳米晶体表面改性和发光性能研究

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硅纳米晶体由于具有新颖的电学和光学性能,在光电子、光伏、显示和生物标记等领域拥有广阔的用途前景。本论文的工作,集中在研究硅纳米晶体的发光性能与其尺寸和表面改性的关系。我们采用冷等离子体硅纳米晶体合成设备获得独立存在的,尺寸分布在2-10 nm的硅纳米晶体颗粒。然后,对其进行氢化硅烷化表面改性,尺寸分选等操作,获得尺寸分布集中的一系列颗粒。测试这一系列颗粒的荧光光谱,荧光效率,荧光寿命并以此计算其辐射,非辐射复合几率。我们发现荧光峰位能量与尺寸之间符合有效质量近似模型。荧光效率随着尺寸的减小(从10 nm减小到2 nm)呈先升高后下降的趋势,最佳荧光效率出现在尺寸2.8nm时,对应的荧光峰位是744 nm。随着尺寸从10 nm减小到2 nm,我们发现硅纳米晶体的非辐射复合几率呈指数型上升,通过电子顺磁能谱(EPR)测试,我们证明这与纳米晶表面悬挂键密度的变化有关。当尺寸从10 nm减小到2.8 nm,硅纳米晶体的辐射复合几率也呈现指数型上升,这符合量子限域效应理论。然而,当尺寸进一步从2.8 nm减小到2 nm时,辐射复合几率不再呈现指数型上升,而是略有下降。我们认为,当纳米晶体尺寸很小时,电子和空穴容易从纳米晶体内部隧穿到其表面,这可能是造成辐射复合几率不再呈现指数型上升的原因。我们比较了加热法和紫外(UV)辐照法对硅纳米晶体氢化硅烷化反应的影响,选用1-十八烯,1-十二烯,1-辛烯,1-戊烯和苯乙烯进行氢化硅烷化反应。获得了不同改性条件下的烷基钝化的硅纳米晶体。对其进行尺寸,荧光光谱,荧光效率,荧光寿命等测试,并计算其辐射,非辐射复合几率。我们发现,UV辐照法有利于降低氢化硅烷化反应过程中基团的交联反应。对于1-十八烯,1-十二烯,1-辛烯,采用UV辐照法和加热法获得的硅纳米晶体具有相似的发光性能;而对于1-戊烯和苯乙烯,相对于加热法,采用UV辐照法更有利于提高硅纳米晶体的荧光效率。我们对氢化硅烷化的硅纳米晶体进行了电子顺磁能谱测试,发现较高的荧光效率对应于较低的表面悬挂键密度。
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