钼酸铋基光催化剂的制备及其可见光催化降解抗生素性能研究

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20世纪,抗生素的发现让人类在疾病的抗争上步入新的阶段。抗生素的广泛使用,使得抗生素废水的排放日益增大,而传统污水处理技术不能实现抗生素的有效去除。如果大量含有抗生素的废水随意排放,将会严重威胁生态环境安全。近年来,以自然光为驱动力的光催化技术,凭借其节能环保、无毒等众多优点被广泛应用于去除废水中抗生素。钼酸铋(Bi2MoO6)作为新一代可见光催化剂具有独特的理化性质受到广泛关注。为克服一元Bi2MoO6光催化材料量子效率较低的缺点,本文采用异质相结构建、非金属离子掺杂以及自身缺陷调控三种手段改性Bi2MoO6,通过提高光生载流子的利用效率,增强了Bi2MoO6的光催化活性。本文涉及了三种抗生素(环丙沙星、四环素和盐酸土霉素)作为去除对象进行活性测试评价,主要研究内容如下:1.通过醇热(乙二醇)-焙烧法制备了一系列具有三元异质相结的二元相TiO2(锐钛矿、金红石)复合Bi2MoO6催化剂。引入的TiO2与Bi2MoO6界面形成异质结,有效降低了Bi2MoO6光生电子(e-)与空穴(h+)对的复合率,提升了e-和h+的利用效率。当复合二元相TiO2的质量分数为0.41 wt%时,表现出最佳的性能,TiO2(0.41 wt%)/Bi2MoO6对环丙沙星的去除率比纯样提升了33%。2.通过非金属碘离子掺杂制备了一系列Iy-Bi2MoO6催化剂(y为I与Mo的摩尔比)。I-掺杂后明显增大了Bi2MoO6的比表面积,对抗生素的吸附能力显著增强;此外,碘离子掺杂进入Bi2MoO6晶格后,能有效提高e-与h+的分离效率,从而提高载流子的利用效率。Iy-Bi2MoO6催化剂表现出优异的抗生素活性。样品I0.4-Bi2MoO6表现出最佳的性能,I0.4-Bi2MoO6对环丙沙星的去除率比纯样高出36%。3.利用乙二醛作为辅助溶剂进行溶剂热法制备了具有氧空位的Bi2MoO6催化剂。氧空位的存在极大的提升了Bi2MoO6的吸光性能、缩小带隙至2.25 eV,在Bi2MoO6的能带结构中引入缺陷能级并且提升价带顶和导带底的位置,提高光催化剂氧化还原性能。因此在对抗生素去除上,含氧空位的Bi2MoO6均表现出优异的性能。样品2-OVBMO表现出最佳的性能,即加入还原溶剂乙二醛为2 mL时,2-OVBMO对环丙沙星的去除率比纯样高出59.6%。以上研究表明,异质相结构建、非金属离子掺杂以及自身缺陷调控是提高Bi2MoO6光催化性能的有效手段,能有效提高Bi2MoO6的量子效率。
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